曾英/舒朝著EnSM：通过偶极-偶极相互作用实现界面调节助力无负极锂金属电池

锂电极表面固体电解质界面（SEI）的结构和组成决定了锂金属电池（LMB）中锂的沉积/剥离行为，而这种行为是由电解液中Li⁺离子的溶剂化结构决定的。

图1. 电解液的溶剂化结构表征

成都理工大学曾英、舒朝著等提出了一种通过引入阴离子受体（3-（三氟甲基）苯硼酸，FBA）来调整Li⁺离子溶剂化结构中阴离子配位环境的偶极-偶极相互作用策略。根据拉曼光谱分析和分子动力学（MD）模拟，得益于FBA分子中的缺电子硼（B）位点与TFSI-阴离子之间的偶极-偶极相互作用，丰富的TFSI-阴离子参与到Li⁺离子的溶剂化鞘中，降低了TFSI-阴离子的还原稳定性。

此外，阴离子亲和力强的FBA分子能有效增加Li⁺离子溶剂化结构中NO₃-阴离子的数量。因此，在阴离子受体修饰电解液中成功构建了富含双阴离子（TFSI-和NO₃-）的Li⁺离子溶剂化结构。

图2. 对锂负极的影响

得益于上述溶剂化结构，这项工作成功地在锂电极表面构建了具有优异电子绝缘性、高机械坚固性和锂离子导电性的优良SEI，从而有效地抑制了锂枝晶的形成，改善了锂离子沉积动力学。

因此，采用阴离子受体修饰电解液的Li|Li电池可在600次循环内实现可逆的锂沉积/剥离。组装的无负极Cu||LFP全电池可显著提高循环稳定性，在180次循环后仍能保持73.6%的初始容量。此外，N/P比为3.42以下的Cu@Li||S全电池的循环稳定性也显著提高（200次循环后容量保持率超过70.38%）。

图3. 全电池性能

Dendrite-free Lithium Deposition enabled by Interfacial Regulation via Dipole-dipole Interaction in Anode-free Lithium Metal Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102959

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曾英/舒朝著EnSM：通过偶极-偶极相互作用实现界面调节助力无负极锂金属电池

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