​南师大邱晓雨AEM：非均相M1N4-C-M2N4-C-M3N4 TSAs协同助理Zn-空气电池电催化途径及水裂解

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非均相三元单原子（TSAs）催化剂

​南师大邱晓雨AEM：非均相M1N4-C-M2N4-C-M3N4 TSAs协同助理Zn-空气电池电催化途径及水裂解
三元金属催化剂在互补性和协同作用方面有很大的前景，在涉及多中间体的组合反应中很有前景。然而，同时将所有三种金属种类缩小到单原子水平仍面临着挑战。
基于此，南京师范大学邱晓雨副教授（通讯作者）等人报道了一种通用的金属封装-分离-覆盖策略，并制备了非均相M1N4-C-M2N4-C-M3N4三元单原子（TSAs）催化剂，比单原子负载（IrPtCu TSAs, wt%高达21.24%）高三倍。
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通过DFT计算，从理论上解释了TSAs的催化机理。构建一个可能的（CoN4-C-NiN4-C-FeN4 TSAs）和三个比较的（CoN4-C、NiN4-C和FeN4-C SAs）模型。
利用这些可以很好地推广到CoN4位点、NiN4位点和FeN4描述符，SAs的ORR、OER和HER活性分别按照FeN4-C > CoN4-C > NiN4-C、NiN4-C > CoN4-C > FeN4-C和CoN4-C > FeN4-C的顺序进行识别。
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具体而言，对于ORR，FeN4-C SAs表现出最显著的放热质子-电子转移步骤，ΔGO*为1.31 eV；对于OER，NiN4-C SAs表现出2.00 eV的最低极限能垒，ΔGO*-OH*为1.91 eV；对于HER，CoN4-C SAs表现出最接近0 eV的ΔGH*。
如吸附构型和自由能图所示，SAs的上述趋势很好地推广到CoN4-C-NiN4-C-FeN4 TSAs中的CoN4位点、NiN4位点和FeN4位点。
关键描述符还证实了TSAs中FeN4位点、NiN4位点和CoN4位点分别作为ORR、OER和HER的最佳吸附位点的作用，理论上指出了TSA对不同反应的位点选择性。
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Ternary Synergism of Heterogeneous M1N4-C-M2N4-C-M3N4 Single-Atom Sites to Manipulate the Electrocatalytic Pathway for Zn-Air Battery and Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203150.
https://doi.org/10.1002/aenm.202203150.

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