深大Nano-Micro Lett.:配位效应促进Ni(OH)2在水/甲醇中共电催化制氢

本文报道了一种新型的三维(3D)网络Mo掺杂Ni(OH)2(LC-Ni(OH)2·xH2O)

深大Nano-Micro Lett.:配位效应促进Ni(OH)2在水/甲醇中共电催化制氢
催化水裂解是一种可行的制氢技术,但不能用于缓慢的析氧反应动力学(OER)。然而,通常使用的镍(Ni)基电催化剂活性和稳定性较差。
基于此,深圳大学刘建文研究员(通讯作者)等人,具有超低的Ni-Ni配位,在100mA cm-2下具有高MOR活性(输出电压为1.39 V),Tafel斜率为28 mV dec-1
在电流密度超过500 mA cm-2时,通过附加值的甲酸盐联产促进了氢气的生成,电池电压为2.00 V,持续50 h,在工业碱浓度(6 M KOH)下表现出良好的稳定性。
深大Nano-Micro Lett.:配位效应促进Ni(OH)2在水/甲醇中共电催化制氢
通过密度泛函理论(DFT)计算分析晶体轨道Hamilton居群(COHPs),以进一步了解性能增强。COHPs描述了Ni(OH)2、LC-Ni(OH)2·2.5H2O和LC-Ni(OH)2·2.75H2O中Ni-O键的成键和反键过程。随着H2O分子数量的增加,费米能级以下的反键轨道的组成会减少,从而降低系统的能量。这表明水分子的加入增强了体系的整个Ni-O键,使催化剂更加稳定。
深大Nano-Micro Lett.:配位效应促进Ni(OH)2在水/甲醇中共电催化制氢
此外,作者计算了活性Ni位点的COHP,即NiMoO4和LC-Ni(OH)2·2.75H2O的Ni和H2O分子形成的Ni-O键(Ni-OH2)。更重要的是,NiMoO4·0.75H2O或LC-Ni(OH)2·2.75H2O中的Ni-O反键轨道的组成与低于费米能级的Ni(OH)2的组成相似,表明整体稳定性有所提高,但活性位点的活性仍与Ni(OH)2相当。LC-Ni(OH)2·2.75H2O具有3D网络结构和氢键H2O,可以通过释放H2O暴露出更多活性中心,并提高活性中心的密度,因此其总活性高于Ni(OH)2
Coordination Effect-Promoted Durable Ni(OH)2 for Energy-Saving Hydrogen Evolution from Water/Methanol Co-Electrocatalysis. Nano-Micro Lett., 2022, DOI: 10.1007/s40820-022-00940-3.
https://doi.org/10.1007/s40820-022-00940-3.
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