​北化工隋刚Small Methods: 原位构建超薄、坚固耐用的柔性固体聚合物电解质

本文通过在室温下在无机软纳米纤维(ISN)骨架中原位聚合1,3-二氧戊环(DOL)制备了一种新型的超薄、坚固且柔韧的聚合物电解质(PDOL@ISN)

​北化工隋刚Small Methods: 原位构建超薄、坚固耐用的柔性固体聚合物电解质
目前固态聚合物电解质的使用提高了锂金属电池(LMBs)的安全性,但LMBs的性能仍然受到固态电解质/电极界面不良的困扰,导致界面Li+传输不足。
​北化工隋刚Small Methods: 原位构建超薄、坚固耐用的柔性固体聚合物电解质
在此,北京化工大学隋刚教授等人通过在室温下在无机软纳米纤维(ISN)骨架中原位聚合1,3-二氧戊环(DOL)制备了一种新型的超薄、坚固且柔韧的聚合物电解质(PDOL@ISN),从而实现快速的界面离子传输。
其中,前体通过在室温下调节二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)和DOL的比例进行聚合,而无需任何额外的引发剂或增塑剂。只有7%的DOL单体保留在系统中,所得电解质更接近固态而不是凝胶电解质,即所谓的准固态电解质。
最终,所得电解质与电极形成稳定的界面,导致快速的界面Li+传输,这已通过MD模拟得到证实。此外,聚合物电解质的t+和电化学稳定性分别高达0.74和4.9 V,这是由于改进的PDOL链运动和ISN与阴离子之间的相互作用。
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图1. 原位聚合电解质的制备过程及表征
因此,Li/PDOL@ISN/Li电池在0.5 mA cm-2时可稳定循环超过2000小时,且具有≈31 mV的低而稳定的过电位。
而基于PDOL@PP的对称电池在700小时后出现明显的电压增加且电压平台在990小时后发生波动,证实了PDOL@ISN更稳定的锂沉积/溶解过程和有效的锂枝晶抑制。
同时,基于PDOL@ISN电解质的LFP//Li电池在0.2 C下循环300次后可提供150.9 mAh g-1的高容量,容量保持率为97.1%且库仑效率高达99.9%。
此外,PDOL@ISN电解质与NCM811正极匹配良好,在高达90 °C的LFP//Li电池中稳定运行。更重要的是,基于该电解质的软包电池对各种机械滥用表现出出色的抵抗力。
因此,这种精心设计的超薄坚固柔性电解质在高性能、安全性的先进储能系统中具有广阔的应用前景。
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图2. Li+电镀/剥离行为与电池循环性能分析
In Situ Constructing Ultrathin, Robust-Flexible Polymeric Electrolytes with Rapid Interfacial Ion Transport in Lithium Metal Batteries, Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202201114

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