杨化滨/曹鹏飞ACS Energy Letters:高阳离子迁移数聚合物电解质实现安全稳定固态锂电!

本文报道了一种新的方法以取代传统的聚合物电解质制备策略

杨化滨/曹鹏飞ACS Energy Letters:高阳离子迁移数聚合物电解质实现安全稳定固态锂电!
目前,实现高阳离子传输聚合物电解质的策略主要集中在开发单离子导电聚合物电解质。然而由于离子传输缓慢,这远远达不到实用要求。
杨化滨/曹鹏飞ACS Energy Letters:高阳离子迁移数聚合物电解质实现安全稳定固态锂电!
在此,南开大学杨化滨研究员、北京化工大学曹鹏飞教授等人报道了一种新的方法以取代传统的聚合物电解质制备策略,即通过分子和离子单体(即VEC和LiSTFSI)在锂盐存在下原位聚合获得高阳离子传输数(tLi+)聚合物电解质(HTPE,VEC-r-LiSTFSI)。
从定义上看,这种HTPE既不属于传统聚合物电解质的任何一种类型,同时具有双离子和单离子导电聚合物电解质的优点。与之前报道的仅在低电流密度(≤1 mA cm-2)和相对较高的温度(大部分≥60°C)下工作的聚合物电解质相比,这种HTPE在超高电流密度(10 mA cm-2)和相对较低的温度(25°C甚至5°C)下表现良好。动态模拟结果表明,较高的Li溶剂化程度和Li+在接枝STFSI和TFSI之间的容易迁移也有助于提高电解质的离子导电性和更高的tLi+
杨化滨/曹鹏飞ACS Energy Letters:高阳离子迁移数聚合物电解质实现安全稳定固态锂电!
图1. HTPE设计和制备说明
因此,组装的Li/聚(VEC10-r-LiSTFSI)/Li电池在3 mA cm-2下可稳定循环超过3000小时,在10 mA cm-2下也可稳定循环超过1000小时,远远超过迄今报道的大多数HTPE,甚至满足实际电池中的电流密度要求。更重要的是,Li/聚(VEC10-r-LiSTFSI)/LFP电池提供了非常稳定的循环性能,在环境温度下超过1200次循环后的容量保持率为70%。
此外,该聚(VEC10-r-LiSTFSI)也满足其他实用参数,包括低温运行(5℃)和兼容高质量负载正极(商用12.5 mg cm-2 LFP正极和高压NCM正极)。甚至,基于聚(VEC10-r-LiSTFSI)电解质组装的软包电池在弯曲甚至切割过程中继续工作,显示出实现安全电池的巨大潜力。总之,这项工作提出的新方法将为实现优质聚合物电解质的新设计原则铺平道路,从而实现高能量密度、稳定、安全的电池和电子产品。
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图2. 具有不同聚合物电解质的锂金属电池电化学性能
A Polymer Electrolyte with High Cationic Transport Number for Safe and Stable Solid Li-Metal Batteries, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02349

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