孟颖等AEM：锂金属在电解液中化学腐蚀的定量分析与有效抑制

锂金属负极对于下一代高能量密度的可充锂金属电池至关重要。尽管为延长锂金属电池的循环寿命进行了广泛的研究，但与锂金属在液态电解液中的化学腐蚀有关的日历寿命仍未得到定量的了解。

加州大学圣地亚哥分校孟颖、Wurigumula Bao、密歇根州立大学 Chengcheng Fang等通过结合滴定气相色谱法和低温聚焦离子束，建立了不同液态电解液体系中化学腐蚀速率和电化学沉积锂形态之间的定量关系。

图1. 液态电解液中锂金属腐蚀的趋势

为了评估液态电解液中锂金属的化学稳定性，这项工作使用滴定气相色谱法（TGC），量化了四个代表性的液态电解液体系中沉积锂的腐蚀趋势：高浓度醚基”双盐”电解液（4.7m LiFSI + 2.3m LiTFSI-DME）、低浓度醚基”硝酸盐”电解液（1M LiTFSI-DME:DOL+2wt% LiNO₃）、碳酸酯基”第二代”电解液（1.2M LiPF₆-EC:EMC）和局域高浓度电解液（LHCE，LiFSI:DME:TTE的摩尔比为1:1.2:3）。在这项工作中之所以使用这四种电解液，是因为它们代表了该领域研究的最流行的四种电解液体系。

图2. 形态控制对限制液态电解液中锂腐蚀的影响

通过Cryo-FIB/SEM也记录了Li在不同腐蚀阶段的形态变化。研究发现，沉积锂的孔隙率对确定液态电解液中锂的腐蚀速率有很大影响。作者通过结合TGC方法和Cryo-FIB/SEM对沉积锂的三维（3D）重建，沉积锂的孔隙率被量化，并计算出其在液态电解液中的相应腐蚀率。最后，通过使用先进的LHCE和优化的堆积压力（350 kPa），实现了超低孔隙率的Li。

由此产生的低孔隙率锂在液态电解液中浸泡10天后，锂的质量损失只有0.8%。总体而言，这项工作揭示了锂金属孔隙率、SEI成分和锂腐蚀率之间的基本关联。

图3. 控制液态电解液中锂金属的腐蚀

Suppressing Chemical Corrosions of Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202012

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