黄建宇&张利强&唐永福AFM：冷冻电镜揭示固态电池中界面的原子级结构

高界面阻抗是固态金属锂电池（SSLMBs）应用中的一个主要障碍。因此，了解SSLMBs中界面的原子尺度结构对其实际应用至关重要。然而，由于电池材料的光束敏感性，传统的电子显微镜（EM）无法获得这些信息。

燕山大学黄建宇、张利强、唐永福等通过使用低温电子显微镜（cryo-EM），揭示了基于石榴石电解质的SSLMBs中界面的原子尺度结构。

图1. 锂/LZTO界面的构建和低温TEM表征

低温透射电镜观察到LLZTO抛光表面的微裂纹，这是LLZTO中锂枝晶生长的起源。在此基础上，作者通过薄的氟化石墨（CF_x）层和熔融Li在230℃下的简易转化反应，构建了一个原位形成的夹层来改变Li/LLZTO的界面。该夹层与熔融锂表现出良好的润湿性，在25℃时有效地将界面电阻降低到35 Ω cm²。

结合低温FIB和低温TEM，作者发现夹层是由分散在无定形C基体中的纳米晶体LiF组成的，它们是由CF_x和熔融Li的反应产生的。LiF和无定形C的复合结构调节了Li+在Li/LLZTO界面上的均匀传输，有效地缓解了Li的体积膨胀，从而防止了Li在LLZTO中的树枝状生长，提高了SSLMB的临界电流密度（CCD）和循环寿命。

图2. 对称电池性能

作为概念验证，所制备的对称锂电池表现出高达3.2 mA cm^-2的临界电流密度和在1 mA cm^-2条件下超过1800次循环的长寿命。

此外，基于夹层和高负载LiNi_0.88Co_0.1Al_0.02O₂（NCA）正极（约为≈12 mg cm^-2）的全电池在1.2 mA cm^-2下进行了400多次循环，并提供了1 mAh cm^-2的高面积容量，这是迄今为止报告的基于LLZTO的ASSLMB性能的一个重大进步。总体而言，这项研究提供了对SSLMBs中界面的原子尺度的理解，以及为实际应用设计无枝晶的SSLMBs的一个有效策略。

图3. 全电池性能

Cryo-EM Studies of Atomic-Scale Structures of Interfaces in Garnet-Type Electrolyte Based Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208682

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