催化顶刊集锦：Angew.、Nature子刊、AFM、Small、Nano Res.等成果

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催化成果顶刊集锦

1. Angew. Chem. Int. Ed.：提高183倍！H-C3N4高效光还原CO2
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光还原CO2为缓解能源危机和全球碳平衡提供了一种有吸引力的方法，但受限于高活化能和速率限制的质子转移。基于此，日本国立物质材料研究所叶金花教授和清华大学曲久辉教授（共同通讯作者）等人报道了一种高效CO2转化的双位点策略，通过在吡啶N空位处极化CO2分子，并通过吡啶N在聚合氮化碳上N空位附近的质子化加速中间质子化。
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通过密度泛函理论（DFT）计算证实，在sp2杂化的C=N-C骨架中引入了N空位，以增加周围的电子密度，从而提高其对CO2的化学特异性亲和力。近端吡啶N的缺陷相关质子化有助于CO2结合和转化中间体的原位质子化。作者认为空的和质子化的吡啶N位点之间的协同作用显著降低了生成关键*COOH中间体的反应能垒。
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实验测试发现，激发的氮化碳、缺陷诱导的浅阱态、均质电荷介质和CO2分子之间的有效电子转移中继使光催化剂具有前所未有的高CO产率（1835 μmol g-1 h-1）和选择性（96%），是原始体氮化碳的183倍。该研究成果为利用双活性位点协同催化技术克服CO2光还原的技术挑战提供了一种很有前途的途径。
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Facilitating Molecular Activation and Proton Feeding by Dual Active Sites on Polymeric Carbon Nitride for Efficient CO2 Photoreduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212706.
https://doi.org/10.1002/anie.202212706.
 
2. Nat. Commun.：N-CuO电催化O2产生1O2以降解有机污染物
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由于环境友好的操作和现场生产力，通过电催化氧气（O2）生产单线态氧（1O2）在环境净化方面具有极大的兴趣。然而，O2在催化剂表面的侧向构型会导致H2O的形成，严重限制了1O2生产的选择性和活性。基于此，南开大学展思辉教授（通讯作者）等人报道了一种稳健的N掺杂CuO（N-CuO）电催化剂，在N-Cu-O3位点具有鲍林型（端接）吸附O2，用于在直流电场下选择性生成1O2。
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作者利用N-CuO电催化剂在直流（DC）电场下使用O2直接电催化生产1O2，其中Cu-O4的表面局部配位环境被调节为N-Cu-O3部分。结果表明，在电催化作用（electrocatalysis, EC）过程中，通过调整N掺杂CuO的电子结构和配位环境，实现了1O2的选择性生成，与未掺杂CuO电催化体系中H2O形成过程中产生的•OH中间体形成鲜明对比。
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结合实验和密度泛函理论（DFT）计算研究，发现O2在N-Cu-O活性位点上的吸附是“端接”型的，这促进了•OOH的形成，为1O2的选择性生成提供了一条有效的途径。该研究所提出的N掺杂剂策略适用于一系列过渡金属氧化物，为现有的高性能电催化1O2生产提供了通用的电催化剂设计方案。
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Pauling-type adsorption of O2 induced electrocatalytic singlet oxygen production on N-CuO for organic pollutants degradation. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33149-4.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33149-4.
 
3. Nat. Commun.：三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂助力CO2加氢制甲醇
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钯（Pd）促进和在单斜氧化锆（ZrO2）上的沉积是提高块状In2O3在CO2制甲醇中的性能的有效策略，若能集成到单一催化系统中，则可以释放出优异的反应性。然而，利用各个组件的协同效应至关重要且极具挑战性，因为需要精确控制它们的组装。基于此，瑞士苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez（通讯作者）等人报道了通过火焰喷射热解（flame spray pyrolysis, FSP）制备的三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂，该催化剂具有显著的甲醇生产率和金属利用率，超过了二元催化剂。
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在文中，所制备的三元Pd-In2O3-ZrO2在基于CO2的甲醇合成中，其时空产率（space-time yield, STY）达到约1.3 gMeOH h-1 gcat-1。与浸渍和共沉淀方法相反，FSP促进了低核Pd物种和In2O3片晶之间的形成和协同相互作用，它们被支撑在t-和m-ZrO2颗粒的动态混合物的表面上，通过深入表征证实了这一点。
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动力学分析表明，这种独特的催化剂结构如何通过减少RWGS反应来促进甲醇生产。通过使用非原位和原位电子顺磁共振光谱的广泛研究，作者解决了表征和量化In2O3基催化剂上氧空位的长期挑战，从而促进了对这一关键性能描述符的理解。该研究开启了In2O3催化CO2加氢制甲醇的新篇章，重塑了对ZrO2多态效应的理解，并展示了FSP作为工程复杂多相催化系统的强大平台，适用于多种应用。
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Flame-made ternary Pd-In2O3-ZrO2 catalyst with enhanced oxygen vacancy generation for CO2 hydrogenation to methanol. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33391-w.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33391-w.
 
4. Adv. Funct. Mater：PtBi NRs助力电催化醇氧化
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作为直接醇燃料电池（direct alcohol fuel cells, DAFCs）中醇氧化反应的最佳电催化剂，铂（Pt）基纳米材料仍面临Pt原子利用率低、反应动力学差等挑战。基于此，北京科技大学鲁启鹏教授、曹文斌教授和高磊副研究员、中科院理化技术研究所夏静博士（共同通讯作者）等人报道了一种自蚀刻策略来制备具有大量低配位原子和不均匀拉伸应变（≈4%）的PtBi纳米环（PtBi NRs）。
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所制备的PtBi NRs在碱性介质中对甲醇氧化反应（methanol oxidation reaction, MOR）和乙醇氧化反应（ethanol oxidation reaction, EOR）表现出优异的活性。特别是，PtBi NRs对MOR和EOR的质量活性（MA）分别是商业Pt/C的9.4倍和8.5倍，在已报道的Pt基催化剂中名列前茅。此外，PtBi NRs的高度开放结构被认为提供了丰富的催化活性位点，并增加了Pt原子的利用率。
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密度泛函理论（DFT）计算表明，由于PtBi NRs中拉伸应变和配体效应的协同作用，对关键反应中间体的吸附能和决定电位步骤的能垒两个重要因素进行了显著优化。该工作为合理设计和制备用于DAFCs的高效催化剂提供了一种有前景的策略。
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The Synergy of Tensile Strain and Ligand Effect in PtBi Nanorings for Boosting Electrocatalytic Alcohol Oxidation. Adv. Funct. Mater, 2022, DOI: 10.1002/adfm.202208760.
https://doi.org/10.1002/adfm.202208760.
 
5. Appl. Catal. B Environ.：Pt/In2O3-ZrO2催化剂具有增强的CO耐受性：ZrO2的影响
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在CO存在下，通常负载型铂（Pt）催化剂对CO2加氢制取甲醇没有活性。基于此，天津大学刘昌俊（通讯作者）等人报道了将ZrO2添加到Pt/In2O3中以CO2作为共同进料气体进行CO2加氢制甲醇。在Pt/In2O3-ZrO2上实现了高活性和增强的CO耐受性。
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在21000 cm3·h-1·gcat-1的含4% CO的原料气下，300 ℃和5 MPa条件下甲醇的时空产率（pace-time Yield. STY）为0.569 gmethanol gcat-1 h-1。随着ZrO2的加入，Pt和In2O3-ZrO2固溶体-载体之间发生更强的电子转移。这导致较弱的CO吸附，从而抑制了In2O3的过度还原并增强了Pt催化剂的CO耐受性。
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此外，ZrO2修饰的In2O3的氧空位（Ov）促进了CO2的活化。Zr修饰的氧空位（In-Ov-Zr）和Pt催化剂的协同作用促进了通过从CO2加氢合成甲醇的路线（CO2*→HCOO*→H2COO*→H2CO*→H3CO*→H3COH*），这与采用CO加氢路线的Pt/In2O3不同。
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Highly active Pt/In2O3-ZrO2 catalyst for CO2 hydrogenation to methanol with enhanced CO tolerance: The effects of ZrO2. Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122018.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122018.
 
6. Small：Co@Zn-N-CNTs电催化剂助力HER
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过渡金属基碳纳米材料作为高效电催化剂的合理设计仍然是电化学经济制氢的关键挑战。碳纳米管（CNTs）作为一种极具吸引力的电催化剂，通常被非金属掺杂剂活化以提高其催化性能。然而，很少研究CNTs的金属掺杂或金属/非金属共掺杂。基于此，青岛科技大学林健健教授和济南大学周伟家教授（共同通讯作者）等人报道了一种利用ZnCo2O4双金属氧化物模板，将Zn和N均匀掺杂到Co纳米颗粒嵌入碳纳米管中，形成Co@Zn-N-CNTs电催化剂。
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在CNTs的形成过程中，锌（Zn）原子从ZnCo2O4挥发，原位涂覆到碳骨架中。特别是由于Zn的电负性较低，电子很容易从Zn转移到碳原子上，从而为碳层产生了较高的电子密度，进而为氢还原提供了更有利的催化位点。
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实验测试发现，Co@Zn-N-CNTs催化剂在0.5 M H2SO4电解液中表现出较强的析氢反应（HER）活性，在电流密度为1 mA cm-2时的起始电位为- 20 mV，在10 mA cm-2时的过电位为67 mV，Tafel斜率仅为52.1 mV dec-1，并具有持久的长期稳定性。该研究为利用Zn作为电子调节剂和活性促进剂设计高效电催化剂提供了全新的见解。
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Enhanced Hydrogen Evolution Reaction over Co Nanoparticles Embedded N-Doped Carbon Nanotubes Electrocatalyst with Zn as an Accelerant. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202204827.
https://doi.org/10.1002/smll.202204827.
 
7. Nano Res.：碳负载CuAu纳米颗粒的氧化诱导相分离用于电化学还原CO2
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合金纳米结构因其有益的“协同效应”和低成本而在热催化和电化学催化中得到了广泛的应用。了解合金纳米结构，包括相、界面和化学成分，是将它们用作高效电催化剂的先决条件。基于此，天津大学罗浪里教授和董泽健博士（共同通讯作者）等人报道了使用碳负载的CuAu纳米颗粒（CuAu NPs）作为模型催化剂来展示相分离引起的CO2还原反应（CO2RR）电化学性能的变化。
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在文中，作者使用负载在石墨烯（Gr）和CNT上的CuAu纳米颗粒作为模型电催化剂来评估CuAu的相分离对其CO2RR催化性能的影响。在热退火条件下，Cu原子与CuAu纳米颗粒分离形成CuOx，这是由Cu的表面氧化驱动的，分别导致CuAu/CNT和CuAu/Gr的选择性向CO变化的逆转趋势。
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通过详细的结构和化学分析，揭示了在中等相分离过程中分离的CuOx和CuAu纳米颗粒之间的密切接触可以促进CO的产生，而CuOx和Au的完全空间分离会导致较差的CO产生。这些结果为电化学还原CO2的多元素纳米结构相的微调提供了见解。
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Oxidation-induced phase separation of carbon-supported CuAu nanoparticles for electrochemical reduction of CO2. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4935-9.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4935-9.
 
8. Nano Res.：超稳定Pt5La金属间化合物高效ORR
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设计可行的氧还原反应（ORR）电催化剂需要提高活性和稳定性，而获得高稳定性是极其重要的，因为催化剂预计能在频繁启动/关闭的情况下高效工作至少数千小时。其中，将Pt与早期过渡金属（Pt-La合金）合金化是一种有效的催化剂构建策略，以潜在地满足这些需求。基于此，中科院长春应用化学研究所邢巍研究员和葛君杰研究员（共同通讯作者）等人报道了一个采用解剖分散前驱体辅助合成方法，成功地将La通过Pt接合到Pt晶格中，从而合成了Pt5La金属间化合物。
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通过一系列的表征证实了Pt5La合金的形成，所制备的催化剂具有较好的活性，半波电位为0.92 V，质量活性为0.49 A·mgPt-1，严格遵循4e–转移途径。值得注意的是，AST数据进一步证明了该方法的有效性，即通过将稀土金属嵌入子层来获得高稳定的Pt基电化学合金。
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合金NCs中存在La向Pt原子的强电荷转移，显著改变了Pt的电子结构，进而引发吸附种的吸附强度下降。Pt的电化学还原峰证明了这种相互作用不仅保证了ORR的高活性，而且对提高稳定性起着重要作用。本研究为具有优异电催化性能的Pt-稀土金属合金的未来应用提供了新的机遇。
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Ultra-stable Pt5La intermetallic compound towards highly efficient oxygen reduction reaction. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4868-3.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4868-3.

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