​麻省理工ACS Energy Letters：LiFSI结构类似物作为锂金属添加剂的功能

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本文研究了化学上相关的-SO2F/-NSO2F添加剂，以将FSI-相关的结构特征与CE联系起来。

如果可以改善循环性，锂金属是锂离子电池中石墨负极的一个令人信服的替代物，以增加质量能量。
麻省理工学院Betar M. Gallant等基于采用具有双氟磺酰亚胺（FSI-）阴离子的电解液所取得的高锂库伦效率（CE），研究了化学上相关的-SO2F/-NSO2F添加剂，以将FSI-相关的结构特征与CE联系起来。
​麻省理工ACS Energy Letters：LiFSI结构类似物作为锂金属添加剂的功能
图1. 不同添加剂的结构
考虑到不同结构的盐的溶解度不同，所以在典型的添加剂浓度（3wt%）下进行研究。另外，为在多种电解液环境中进行系统的研究，作者在含有LiFSI（FEC和DME中）的基液中，以及在非LiFSI的电解液（即LiPF6-EC/DEC，LP40）中对反应物进行了研究。总体而言，综合数据显示，类FSI-结构可有效调节基液中Li的CE。对于影响循环的理想结构，同样重要的是要考虑（1）添加剂是否是Li+配位的，以及（2）溶剂、阴离子和电解液添加剂之间的反应性等级和SEI的受益程度是什么。
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图2. 1M LiFSI FEC电解液中的Li-Cu电池的性能
在FEC电解液中，FSI-和活性溶剂主导着SEI的形成反应，添加剂对CE既没有积极影响也没有消极影响。在活性较低的溶剂（如DME）中，添加剂的还原作用可以比溶剂的还原作用更强，而且某些结构的内在功能可以更清楚地被分辨出来。就添加剂的敏感性而言，LP40与DME属于同一类别；然而，在这种情况下，通过在Li+的配位域中引入竞争性的-NSO2F，可以明显地改善有问题的反应性溶剂/阴离子组合。
因此，建议未来对类FSI-溶剂和/或添加剂设计的努力更详细地关注含N的结构，这可以使 R 基团设计更加通用，而不会出现碎片和气体产生问题。预计此类添加剂在（1）强配位溶剂（如甘醇二甲醚）配位不足的体系中具有最显著的益处，例如在较高的盐浓度下；或（2）具有非FEC碳酸酯的系统，因为考虑到与FEC竞争的明显困难。
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图3. 采用不同添加剂的LP40电解液的循环性能
Probing the Functionality of LiFSI Structural Derivatives as Additives for Li Metal Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01818

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