八篇催化顶刊：Nature子刊、EES、AM、AFM、Nano Letters、ACS Nano等成果集锦！

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催化成果顶刊集锦

1. Nat. Commun.: Ru-WO3-x中的可逆氢溢出增强了中性pH水分解中的析氢活性
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为了增强中性/碱性介质中的HER，现有方法主要致力于通过将特定组分(例如过渡金属氢氧化物)结合到催化活性物质(例如Pt)上或诱导表面重建以暴露更多的活性位点。但是，在中性/碱性介质中缓慢的水离解反应导致HER催化剂表面的H覆盖率低，这阻碍了HER催化。氢溢出，即吸附在金属表面上的双氢解离产生的活化氢原子迁移到可还原的金属氧化物载体上，是多相催化中的常见现象。将氢溢出用于催化剂的设计以实现高的HER性能具有重要意义。然而，目前关于中性HER的溢出策略研究很少，氢溢出改善HER的确切机制仍不清楚。
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基于此，浙江大学王勇和新加坡南洋理工大学刘彬等将Ru纳米颗粒(NPs)整合到缺氧的WO3-x上(Ru-WO3-x)，显著增加在中性介质中HER期间催化剂上的H覆盖率。在1.0 M PBS溶液中，Ru-WO3-x在电流密度达到10 mA cm-2时的过电位低至19 mV，Tafel斜率也降低至41 mV dec-1；该催化剂在催化HER方面也表现出优异的耐久性，其在HER稳定性测试前后结构和组成均保持不变。
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基于实验结果，研究人员提出了一种可能的机制来解释Ru-WO3-x在中性介质中大大增强的HER活性：在施加的阴极电位下，电解质中的质子被插入到缺氧WO3-x中，然后与电子耦合形成HxWO3-x；WO3-x中大量的氧空位显著提高了质子存储容量，同时改善了电荷转移。结果就是，缺氧的WO3-x充当质子储存器，将质子提供到Ru表面重新结合以产生分子氢；随着过电位的进一步增加，WO3-x将解离水以产生质子，质子也溢出到Ru。因此，从WO3-x到Ru的氢溢出改变了HER在中性介质中Ru的RDS从水解离到氢重组，这极大地改善了HER动力学。
Reversible Hydrogen Spillover in Ru-WO3-x Enhances Hydrogen Evolution Activity in Neutral pH Water Splitting. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33007-3
2. EES: 快速自重构策略起大作用！Fe-NiSOH实现高效稳定大电流密度水/海水氧化
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电催化水分解制氢(H2)被认为是解决能源危机和环境问题的最有效途径之一。然而，由于阳极上的析氧反应(OER)动力学缓慢，导致电化学水分解的能量转换效率较低。因此，非常需要合理设计高效稳定的电催化剂，以在商业所需的电流密度下进行高效的析氧反应(OER)。基于此，华中师范大学余颖、中国地质大学(武汉)余家国和吉林大学李莉萍等通过简单的两步氧化策略，在泡沫镍上原位生长超薄铁改性镍羟基硫化物(Fe-NiSOH)纳米片阵列，以实现高效稳定的大电流水/海水氧化。
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泡沫镍既作为衬底，也作为镍源生成活性物质，这种简单的连接使催化剂能够牢固地锚定在衬底上，保证了在碱性水/海水中有效的电子转移和良好的耐腐蚀性。此外，通过异位/原位表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，Fe-NiSOH电极的原位S浸出不仅加速了其重建过程，而且降低了高活性Ni4+物种的形成能垒，使其在活化过程中很容易形成。
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由于其优异的物理和化学性能，Fe-NiSOH催化剂在碱性水中仅需207、240和268 mV的低过电势即可分别提供10、100和500 mA cm-2的电流密度，并且可以在商业要求的500 mA cm-2电流密度下可稳定运行1100小时。此外，它还表现出优异的海水氧化活性和优异的耐氯腐蚀能力，它可以在500 mA cm-2下稳定运行超过900小时。这项工作提供了一种有效的策略来构建快速自重构电催化剂，以促进高度氧化的金属物质的形成，从而实现高效和稳定的水/海水氧化。
Rapid Self-reconstruction of Fe-modified Ni Hydroxysulfide for Efficient and Stable Large-current-density Water/seawater Oxidation. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE01478E
3. AM: 具有动力学阻碍的原子阶梯界面促进FeNi3纳米晶体高效OER
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近年来，原子尺度界面工程由于其丰富的活性位点和强电子效应，因提高其固有催化活性而受到广泛关注。然而，由于涉及繁琐的合成过程和热力学不稳定性，如何实际调整界面上的原子填料特性是极其困难的。因此，迫切需要探索一种简单而有效的策略，方便地调整三维过渡金属基固溶体的原子界面，从而获得一种自支持的高效水电解OER催化剂。在玻璃液体中，可以通过控制化学成分和冷却速率，控制其微观结构从完全非晶到部分非晶复合材料。这为在金属玻璃(MG)基体中引入具有可控形貌、晶粒尺寸和体积分数的非相固溶纳米晶体提供了可能性。此外，MG基质作为一种自支撑底物，由于其独特的非晶态活性位点，也被证明有利于电催化，从而进一步促进OER活性。
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为了证明这一概念，北京科技大学吕昭平、刘雄军和香港理工大学陈镜昌等通过调整化学成分和冷却速度，在Fe-Ni-B金属玻璃(MG)基体中原位形成高多面FeNi3纳米晶体，从而产生有序/无序界面。受益于锯齿状界面处的催化活性和稳定的原子台阶，得到的独立式FeNi3纳米晶体/MG复合材料在10 mA cm-2电流密度下的OER过电位仅为214 mV，Tafel斜率为32.4 mV dec-1；并且该催化剂在碱性介质中具有良好的稳定性，优于大多数最先进的催化剂。
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实验结果表明，MGs中动力学阻碍效应产生的阶梯界面可以优化具有低配位性质的局部电子结构，有效地加速了活性中间体的形成，降低了OER速率决定步骤的能垒。更重要的是，在液体玻璃中创建这种催化活性阶梯式界面可以应用于其他合金体系，如Fe-Ni-(C，P)和Fe-Co-(C，P，B)，这为开发高性能过渡金属基电催化剂提供了一个新的和通用的策略。
Boosting Oxygen-evolving Activity via Atom-stepped Interfaces Architected with Kinetic Frustration. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206890
4. AFM: 引入共价有机聚合物，促进COP-ZIS异质结构高效光催化析氢
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光催化水分解制氢(H2)是缓解当前化石能源危机和环境污染的一种有前途的策略，并且Z型光催化体系的构建对于实现高效水分解制氢(H2)具有重要意义。共价有机聚合物(COP)是具有显着供体-受体(D-A)官能团的新型多维功能材料，它们具有特定的电子供体和受体特性，可增强界面相互作用。因此，合理设计具有COP和无机半导体的Z型异质结构以充分利用COP中HOMO的电子供体特性有利于推动光催化水分解制氢的进一步发展。
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基于此，山东大学桑元华、于小雯和山东交通学院王晓宁等通过在ZnIn2S4(ZIS)纳米片表面原位形成供体-受体共价有机聚合物(COP)，通过原位缩合反应构建了COP-ZnIn2S4(ZIS)异质结构。实验结果显示，以铂(Pt)作为助催化剂的COP-ZIS异质结构(4% COP-ZIS/Pt)具有5.04 mmol g-1 h-1的高析氢速率，分别是ZIS和Pt/ZIS的16倍和3倍；4% COP-ZIS/Pt异质结构在光催化析氢反应20小时后表现出良好的稳定性，并且在20小时内的平均H2释放速率为4.52 mmol g-1 h-1。
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COP的HOMO的电子供体特性有利于COP和ZIS之间形成Z型异质结构，并通过COP-ZIS异质结构界面处的内建场增强电荷转移。从COP的HOMO传输的光生电子与ZIS的VB处的光生空穴结合，促进了光电子在ZIS表面的积累3倍以上。助催化剂提高了ZIS中电子的利用率。通过使用Z型异质结构改善电荷分离并加速与助催化剂的反应，克服了使用ZIS释放H2的限速步骤。这项工作为构建新型有机和无机Z型光催化剂以实现高效的绿色能源生产提供了指导。
Porphyrin-based Donor-Acceptor Covalent Organic Polymer/ZnIn2S4 Z-Scheme Heterostructure for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208962
5. Nano Lett.: 拉伸应变加丰富缺陷，促进Pt原子层高效乙醇电氧化
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在各种燃料电池中，直接乙醇燃料电池(DEFCs)因其方便的储存和运输而受到越来越多的关注。然而，DEFCs的广泛应用受到动力学缓慢以及乙醇的C-C裂解困难导致的不完全氧化的限制。此外，在DEFCs的开发中仍面临有毒的CO中间体引起的稳定性差以及催化过程中催化剂的结构变化等问题。因此，开发具有成本效益、高效和稳定的电催化剂以促进C-C裂解实现乙醇的完全氧化并提高抗中毒能力具有重要意义。基于此，清华大学王定胜和西湖大学王涛等报道了一种由有序Pt3Sn金属间化合物核和富含缺陷的原子层Pt壳组成的高活性且稳定的电催化剂。
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结构分析表明，Pt3Sn核和原子层Pt壳之间的晶格失配导致Pt原子沿[001]方向产生约4.4%的拉伸应变。由于通过表面工程产生的富含缺陷原子Pt层和通过应变工程产生的表面拉伸应变效应，与未应变的Pt3Sn金属间化合物纳米晶体、Pt纳米立方体和商业Pt/C相比，Pt原子层在乙醇电氧化反应(EOR)性能方面表现出显著的活性增强，并且金属间核的结构支撑和拉伸应变效应赋予Pt原子层优异的耐久性。
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此外，原位红外反射-吸收光谱表明，Pt原子层不仅促进了C-C裂解和乙醇的完全氧化，而且抑制了吸附CO中间体的形成，增强了催化剂的抗毒能力。密度泛函理论(DFT)计算进一步表明，拉伸应变导致Pt原子层的Pt原子的d带中心明显向上移动趋向费米能级，这增强了反应中间体的吸附强度，从而促进了乙醇电氧化过程。这项工作通过表面和应变效应的协同控制提高了催化剂的活性和稳定性，为合理设计高效和稳定的催化剂提供了新策略。
Pt Atomic Layers with Tensile Strain and Rich Defects Boost Ethanol Electrooxidation. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02572
6. ACS Nano: H2产率高达1723.9 μL min-1 m-2！基于W-TENG的自供电海水电解制氢
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电化学水分解产生高纯度氢气是减少二氧化碳排放的有效方法。然而，高耗电量和大量纯水的需求阻碍了其大规模应用。因此，将持续用电量降低到可承受的水平并找到一种地球上丰富的物质来替代纯水对于实现通过析氢反应(HER)可持续生产H2具有重要意义。基于此，中科院北京纳米能源与系统研究所王中林和王杰等设计了一种由风力驱动的摩擦纳米发电机(W-TENG)、变压器和海水分解单元组成的自供电海水电解系统，该系统可以有效地将风能转化为可再生氢能。
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具体而言，研究人员通过采用最低未占分子轨道(LUMO)值较低的聚四氟乙烯(PTFE)和最高占据分子轨道(HOMO)值较大的聚甲醛(POM)作为电介质对，由于匹配的HOMO/LUMO带隙能量，所制备的W-TENG获得了344.2 μC m-2的电荷密度。此外，随着变压器与W-TENG的阻抗匹配，W-TENG中外环(OR-TENG)和内环(IR-TENG)的电流从1.0 mA和0.42 mA分别增加到26.3 mA和28.2 mA。
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受益于变压器整流后的合理电压，碳纸负载的NiCoP-金属-有机骨架(NiCoP-MOF)具有优异的传递系数和超细结构(<10 nm)，在天然海水氢气中对水分解具有高电催化活性和稳定性。因此，自供电海水电解系统实现了高达90 μL min-1和1723.9 μL min-1 m-2的H2产率，并且电能-化学能转换效率为78.9%。此外，这项研究还表明TENG产生的脉冲电流促进了氢气的产生，其产生的能量损耗比恒定电流低。该项工作的整个设计不仅可以提供经济且高效的自供电分水系统，还提供了一种更实用的将风能转化为可再生氢能的策略。
Self-Powered Seawater Electrolysis Based on a Triboelectric Nanogenerator for Hydrogen Production. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c06701
7. ACS Nano: 引入Cl原子，助力单原子金属-FeN4Cl位点高效催化ORR
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Fe-N-C单原子金属位点催化剂(SAC)在质子交换膜燃料电池中替代Pt基催化剂进行氧还原反应(ORR)引起了极大的兴趣。如今，人们一直致力于调节金属单原子位点的电子结构以增强Fe-N-C SAC的催化活性(例如掺杂杂原子来调节Fe-Nx活性中心的电子结构)。然而，大多数策略利用的是与Fe-Nx衬底上的杂原子不受控制的远程相互作用，因此该效应可能无法精确控制近程协调相互作用。
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基于此，华盛顿州立大学林跃河、李金成和纽约州立大学武刚等通过高温热解具有纳米限制氯化血红素的ZIF-8(一个Cl原子与单个Fe原子配位并且垂直于Fe-N4平面)，合成了一种Cl修饰的Fe-N-C SAC(FeN4Cl SAC)催化剂。不同于以往报道的铁源和杂原子掺杂剂随机分散在前驱体中并在热解过程后形成不可控且复杂的杂原子掺杂Fe-Nx结构，氯化血红素分子限制在前体中将直接转化为原子FeN4Cl活性位点。
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实验结果表明，通过Cl配位调节活性中心的电子结构，得到的FeN4Cl SAC表现出比普通Fe-N-C SAC更好的ORR活性和PEMFC性能。此外，密度泛函理论(DFT)计算以揭示FeN4Cl位点催化ORR性能增强的机制: 根据d带中心理论，Fe d-轨道在费米能级附近显示出更强的强度，表明在SAC的活性位点有更多的反应性；与FeN4-C SAC相比，FeN4Cl-C构型在费米能级附近具有最强的强度，可导致ORR活性增加。
Engineering Atomic Single Metal-FeN4Cl Sites with Enhanced Oxygen-Reduction Activity for High-Performance Proton Exchange Membrane Fuel Cells. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c06459
8. Small: 界面碳起大作用！助力RuO2高效、稳定、pH通用海水分解
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电催化海水分解产氢被认为是可持续生产绿色氢气的有效策略。然而，海水的高盐度和成分复杂性导致电催化剂失活和产生不良副反应，这限制了电解海水制氢的实际应用。为解决上述问题，武汉理工大学阳晓宇和田歌等通过可控氧化-煅烧策略合成了一种由界面碳包围的RuO2电催化剂，其能够实现高效pH通用电催化整体海水分解。
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对于RuO2-C在海水分解中的反应，所有Ru活化中间体的形成，无论是在碱性、酸性还是中性溶液中，都强烈依赖于电子传输速率和反应物的吸附强度。为此，RuO2与界面碳在高效电催化海水分解方面具有三个优势：1.界面碳形成独特的纳米融合结构，有效增加电子传导；2.由界面碳限制的RuO2纳米粒子中的纳米效应和相应的高活性位点暴露；3.高亲水性是由低结晶度RuO2中的表面羟基覆盖引起的，以增强与反应物水的接触。
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因此，这种独特的RuO2-C结构在模拟海水和天然海水中都显示出在pH通用电催化整体海水分解方面的显著优势。具体而言，使用RuO2-C组装的海水电解槽，在1.52 V的超低电池电压下输出10 mA cm-2的电流密度，并在10 mA cm-2的电流密度下可连续运行达100小时，表现出出色的耐久性。更重要的是，研究人员利用RuO2-C催化剂组装了一个太阳能驱动系统并用于整体海水分解，显示出95%的法拉第效率。
Interfacial Carbon Makes Nano-Particulate RuO2 an Efficient, Stable, pH-Universal Catalyst for Splitting of Seawater. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203778

原创文章，作者：华算老司机，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2022/09/28/2c03e59236/

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