曹传宝/朱有启ACS Nano: 阴离子Te取代提高CuS纳米片正极的储镁性能

转换型铜基硫族化合物正极有望实现可充镁电池在下一代储能技术中的竞争优势；然而，由于大的库仑电阻和Mg²⁺的离子极化，其动力学缓慢且氧化还原可逆性低阻碍了镁电池的进一步发展。

在此，北京理工大学曹传宝教授、朱有启副研究员等人开发了一种微波化学合成方法来制备阴离子Te取代的CuS_1-xTe_x纳米片，并将其用作可充电镁电池的高性能正极材料。X射线吸收精细结构分析表明，通过用硫原子的阴离子位点进行阴离子Te取代，可以导致Cu物质的氧化态得到改善。

此外，过量Te含量降低的电化学储镁性能可归因于3D分层CuS纳米片的塌陷形态，这削弱了Te取代的CuS_1-xTe_x纳米片增强的Mg²⁺动力学。CuS_1-xTe_x纳米片CV曲线中的两对更分离且定义明确的氧化还原峰表明，阴离子Te取代可以降低转化反应势垒并提高动力学和氧化还原可逆性。

图1. CuS_1-xTe_x纳米片的合成示意图及表征

因此，动力学有利的CuS_1-xTe_x（x=0.04）纳米片可以在20 mA g^-1的电流密度下提供446 mAh g^-1的高比容量，并在1 A g^-1下1500次循环后具有出色的稳定性，每个循环的容量衰减率仅为0.0345%。与之前报道的其他正极材料相比，该CuS_1-xTe_x纳米片在各种电流密度下也表现出良好的倍率性能和耐受性，即使在1 A g^-1的高电流密度下也具有100 mAh g^-1的理想容量。

此外，异位XPS和XRD测试进一步证实了Mg²⁺存储的转化反应机理。这种阴离子Te取代策略可以调节CuS基正极材料的Cu⁰/Cu⁺氧化还原转化，从而提高电化学性能。因此，阴离子Te取代为可充电镁电池中的正极化学调控提供了有效途径。

图2. CuS_1-xTe_x纳米片的电化学性能

Anionic Te-Substitution Boosting the Reversible Redox in CuS Nanosheet Cathodes for Magnesium Storage, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c10253

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