冯俊婷/刘雅楠ACS Catalysis:100%转化率、95%选择性!非贵金属Cu/FeyMgOx催化剂高效催化乙炔选择性加氢

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冯俊婷/刘雅楠ACS Catalysis:100%转化率、95%选择性!非贵金属Cu/FeyMgOx催化剂高效催化乙炔选择性加氢
非贵金属基催化剂逐渐被用于不饱和碳-碳(C-C)键的转化,其表现出很好的选择性但催化活性降低。
近日,北京化工大学冯俊婷教授和刘雅楠副教授(共同通讯作者)等人报道了通过层状双氢氧化物(LDHs)的结构拓扑转变,构建了具有不同Cu/Fe比例的FeyMgOx修饰的Cu界面结构。
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通过实验测试发现,Cu-Fe0.16MgOx在乙炔选择性加氢中表现出增强的催化性能,在转化率为100%下的选择性为95%,且转化频率(TOF)为0.048 s-1
通过X射线吸收光谱、反应动力学模型和基于密度泛函理论(DFT)计算分析Cu-FeyMgOx界面结构,作者证明了低配位Cuδ--Fe0.16δ+MgOx界面位点的形成,并进一步揭示了它们的双重功能。
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具体而言,界面Cuδ-位点在乙炔加氢的活化中起作用,而形成的中间体分别与界面Cu原子和界面Fe原子结合,有利于解吸生成乙烯而不是过度加氢。
该研究为不饱和C-C键转化的双功能界面催化提供了基本的认识,对合理设计和制备高效的负载型非贵金属材料具有建设性意义。
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Interfacial Bifunctional Effect Promoted Non-Noble Cu/FeyMgOx Catalysts for Selective Hydrogenation of Acetylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c02162.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02162.

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