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Angew:降低壳层厚度、增加组成稳定,以最大限度提高Pd@AuxPd1-x纳米立方体催化生成H2 ...

muban 2021-8-12 19:44 4500人围观 资讯

由于合金纳米颗粒在电子结构上的可调性,使其在电催化领域被广泛的研究与探索。但是,由于缺乏适用于不同金属的通用封闭剂,因此控制它们的形状和表面结构仍具有挑战性。同时,它们在催化过程中长期存在表面组成的不稳定性问题,导致结果存在争议。

基于此,美国佐治亚理工学院夏幼南教授和香港科技大学绍华敏教授(共同通讯作者)等人报道了一钟简单的基于种子介导生长合成Pd@AuxPd1-x(0.8≤x≤1)核-壳纳米立方体的简单方法。

通过优化Au/Pd的比例,Pd@AuxPd1-x核-壳的壳层厚度减小到三个原子层,制备出对生成H2O2具有优异催化活性、选择性和耐久性的纳米立方体。

由于表面具有良好的{100}面和最佳的Au/Pd比值,以Au0.95Pd0.05为壳的纳米立方体是一种高效的H2O2电催化剂,在0.4-0.7 V的低过电位内,具有93-100%的高选择性。

当Au0.95Pd0.05合金被限制在只有三层原子厚度的壳中时,电催化剂不仅能够保持其表面结构和元素组成,而且能以1.62 mol g(Pd+Au)-1 h-1的速率在氧还原过程中连续稳定地生成H2O2。因此,该研究为合理开发基于合金纳米晶的活性和耐久性电催化剂提供了一条通用途径。

Maximizing the Catalytic Performance of Pd@AuxPd1-x Nanocubes in H2O2 Production by Reducing Shell Thickness to Increase Compositional Stability. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202105137.

https://doi.org/10.1002/anie.202105137


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