-20°C，97.0%！广西大学第一单位，发AM！低温锂金属电池！

锂金属负极具有高容量和低电位的特点，比商用石墨负极具有更高的能量密度。然而，低温锂金属电池存在枝晶形成和死锂的问题，这是由于熔剂的锂行为不均匀以及巨大的溶解/扩散障碍造成的，从而导致寿命短和安全问题。

在此，广西大学刘美男、中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所王健等人通过在多孔金属有机框架（MOFs）上修饰极性化学基团，展示了一种通过产生丰富活性位点来调节Li脱溶/扩散行为的电子离域策略。

理论模拟、电化学分析、原位光谱、电子显微镜和飞行时间二次离子质谱综合表明，脱溶的筛分动力学不仅依赖于孔径形态，而且受─NH₂⁺极性化学基团的显著影响，降低了实现非枝晶和光滑的锂金属镀层的能量障碍。

基于此，电池可实现2000小时的长寿命和更高的平均库仑效率。NH₂-MIL-125在负正负比3.3的情况下，即使在- 20°C下，在0.33℃下也能保持97.0%的高容量。

图1. NH₂-MIL-125/Cu@Li对称电池性能

总之，该工作利用极性NH₂基团在MOF修饰Cu的协同筛分作用，实现了一种电子离域和产生更多活性位点来调节Li脱溶和Li原子扩散过程中的Li行为的策略。具体而言，揭示了在室温和低温条件下，─NH₂⁺极性基团在将溶剂分子从Li中排出以降低脱溶能垒以及向阴离子注入电子以形成间相方面的关键作用。

基于此，优化后的对称电池寿命可达2000 h，且不形成任何枝晶，是裸Cu系统寿命的4倍。此外，在较低的N/P比为3.3的情况下，含NH₂-MIL-125的电池在0°C下循环300次时，容量保持率高达90.5%。因此，该工作提出的策略可以扩展到其他金属电池系统，通过调整分子结构来提高界面扩散动力学。

图2. NH₂-MIL-125/Cu@Li电极的全电池性能

Low-Temperature Lithium Metal Batteries Achieved by Synergistically Enhanced Screening Li+ Desolvation Kinetics, Advanced Materials 2024

刘美男，副研究员，硕士生导师。2009年于大连理工大学化学工艺专业获得博士学位。2010-2013年在澳大利亚昆士兰科技大学物理、化学、机械工程学院做博士后研究工作。2013年3月加入苏州纳米所国际实验室二维材料与电化学储能器件课题组，研究方向为功能纳米材料的可控制备及其在电化学能源转化及存储方面的应用。

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