清华Angew：调控聚合物电解质溶剂化结构实现高压锂电池

固体聚合物电解质是实现安全、高能量密度锂金属电池的理想电解质。然而，传统醚基聚合物电解质存在锂离子电导率低，电化学窗口较窄等问题。

在此，清华大学王超团队提出了一种新策略即通过将聚合物电解质中的强 Li⁺-O（醚）相互作用、弱 Li+-O（酯）相互作用与空间位阻相结合，减少 Li+-聚合物相互作用，加强阴离子-聚合物相互作用。基于此，作者制备了一种具有高锂离子迁移数（0.80）和富阴离子溶剂化结构的聚合物电解质。结果显示，该种聚合物电解质具有较宽的电化学窗口（vs. Li+/Li 为 5.5 V），并与锂金属负极和高压 NCM 正极兼容。该电解质应用于高活性材料面积负载（约 7.5 mg cm^-2）的 Li||LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂全电池可在 4.5 V 电压下稳定循环。

图1. 不同聚合物电解质及其挑战示意图

总之，该工作通过整合聚合物结构中的强 Li+-O（醚）相互作用、弱 Li+-O（酯）相互作用和空间位阻，作者成功制备了一种具有高 Li+迁移率和宽电化学窗口的聚合物电解质。其中，弱的 Li+-聚合物相互作用和强的阴离子-聚合物相互作用诱导形成了富含阴离子的溶剂化结构。由于 Li+ 的弱溶剂化作用，在正极和负极两侧都形成了富含无机物的界面层。基于此，该电解质在高负载活性材料的Li||NCM523 电池在 4.5 V 高电压下具有优异的电池性能。因此，该工作通过调节离子-偶极相互作用，为高能量密度锂金属电池的聚合物电解质设计提供了新的见解。

图2. 电池性能

Regulating the Solvation Structure in Polymer Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202405802

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清华Angew：调控聚合物电解质溶剂化结构实现高压锂电池

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