国防科技大学Adv. Sci.: 构建SA-FLP双活性位点，高效检测NO2

开发能够快速、稳定地检测ppb范围内NO₂浓度的气体传感器对于化工厂空气质量的实时监测至关重要。化学电阻传感器以其高效、灵敏的特性，被广泛应用于NO₂的检测。但是，具有较慢的响应恢复时间和基线电阻漂移缺点的化学电阻传感器仍然是必不可少的组件，需要对其改进以满足实际应用需求。化学电阻传感器的气敏机理是基于目标气体与敏感层表面活性氧之间的表面反应。因此，实现动力学和热力学的同时优化，以提高检测NO₂的化学电阻传感器的表面反应效率和反应活性，对于开发具有高效率和室温下高稳定性的下一代NO₂检测传感器具有实际意义。

近日，国防科技大学王应德和王兵等通过800 °C高温热处理将Pt_SA负载在CeO₂(100)和CeO₂(111)的表面上，揭示了Pt_SA在不同晶面上的位置和活性显著差异，以及Pt_SA对载体表面结构的影响。

机理探究实验结果显示，Pt_SA诱导表面重组并结合氧空位的空间位阻效应构建受阻Lewis对(FLP)形成双活性位点。Pt_SA-CeO₂(111)上Pt_SA和Ce³⁺之间不存在电子相互作用，其分别作为吸附/活化O₂和NO₂的活性位点。相反，Pt_SA和Ce³⁺之间在Pt_SA-(100) CeO₂表面上存在强的电子相互作用，这是由于Pt_SA占据了四重空心位点；此外，FLP的构建形成了双活性位点，导致Pt_SA和Ce³⁺对O₂和NO₂的联合吸附和活化，从而加速了靶分子和Pt_SA-CeO₂(100)之间电子的转移效率。

理论计算进一步揭示了反应途径，O₂分子首先可以与光生电子反应，在Pt_SA-CeO₂(100)表面自发产生•O₂⁻物种；然后，NO₂可以被吸附并与•O₂⁻物质反应生成NO₃⁻。典型Lewis酸碱对(CLP)和FLP对NO₂吸附的反应能垒分别为0.63和−3.60 eV，表明FLP的构建增强了Pt_SA-CeO₂(100)对NO₂的活化能力。

此外，在O₂与电子过程的反应中，Pt_SA-CeO₂(100)的反应势垒低于CeO₂(100)、CeO₂(111)和Pt_SA-CeO₂(111)，并且Pt_SA-CeO₂(100)上NO₂转化为NO₃⁻的能垒也最低，表明SA-FLP双活性位点的构建促进了NO₂和O₂的活化和反应。因此，SA-FLP双活性位点的协同作用使得NO₂的快速、长期稳定性检测成为可能。

Crystal face-dependent behavior of single-atom Pt: construct of SA-FLP dual active sites for efficient NO₂ detection. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202402038

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国防科技大学Adv. Sci.: 构建SA-FLP双活性位点，高效检测NO2

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