浙大陆俊/王利光AEM：构建弹性交联网络以实现稳定的全固态锂-硫电池

利用硫化物固体电解质的锂-硫电池在实现高能量密度和提高安全性方面具有相当大的潜力。然而，硫在循环过程中经历的巨大体积变化会导致机械应力累积，从而导致机械降解，进而降低整体电化学性能。

在此，浙江大学陆俊、王利光等人提出了一种应力缓冲策略，通过为复合硫正极设计机械弹性交联结构以解决应力积累这一问题。该结构通过集成高弹性热塑性弹性体（乙烯-醋酸乙烯酯，EVA）来实现的，通过EVA的反复拉伸和收缩，可在硫体积变化时释放应力，从而在电极内保持稳定的离子/电子扩散通道。凭借该机械稳定的结构，整个硫电极所经历的应力演化大大减少，显著降低了约33.7%。

因此，S-EVA复合正极具有优异的电化学性能，尤其是循环稳定性。值得注意的是，S-EVA复合正极的负载量高达7.5 mg cm^-2，在50个循环周期内表现出接近3.0 mAh cm^-2的稳定循环性能。

图1. PVDF和EVA聚合物的结构及机械性能测试

总之，该工作在球磨过程中加入 EVA 弹性体可以使 EVA 颗粒纤维化，从而形成机械坚固的交联电极结构。其中，乙烯链段和醋酸乙烯酯链段的独特组合协同有助于提高电化学性能。乙烯组合物是坚固的框架，提供强大的粘合强度，而弹性醋酸乙烯酯组合物充当缓冲剂，适应硫电极中的显著体积变化。因此，S-EVA 复合正极内的应力演变大大减少。

与采用无粘合剂和 S-PVDF 复合正极的 ASSLSB 相比，采用 S-EVA 复合正极的 ASSLSB 表现出显着增强的电化学性能。因此，该项工作不仅将有助于构建用于高能量密度 ASSLSB 的稳定硫电极，而且还将促进开发用于全固态环境中干电极技术的新型粘合剂。

图2. ASSSLSB 内部压力的原位监测

Constructing Resilient Cross-Linked Network Toward Stable All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries， Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304244

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