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第一作者：Shenyang Xu

通讯作者：潘锋、胡炳文、Tianyi Li、张明建

通讯单位：北京大学深圳研究生院、华东师范大学、阿贡国家实验室、香港中文大学（深圳）

论文速览

作为实用容量最高的商用阴极，富锂锰基阴极（LMR）的结构性质（复合还是固溶体）仍存在争议。由于两种层状相组分（单斜相（C2/m）和菱形相（R-3m））的结构极其相似，没有一种工具可以单独解决这一问题。

在此，研究者通过结合多种先进技术，包括透射电子显微镜TEM、EDX、同步辐射X射线衍射（SXRD）、对分布函数（PDF）分析、固态核磁共振（ssNMR）和理论计算，从元素分布、局部结构、长程结构和短程结构等多个角度全面研究了LMR正极材料的相结构演变过程。

研究发现，从两个相的形成到纳米尺度的相融合，最终到原子级别的几乎完全相融合，整个过程清晰可见。特别是，X射线对分布函数（PDF）分析与理论模拟相结合，首次揭示了过渡金属（TM）-TM距离随着相融合的进展而增加，这使得TM-TM原子对的短程结构变化成为判断相融合程度的有效参数。通过调整相融合程度，实现了优异的电化学性能。该研究为研究复杂多相体系中的结构演化提供了一种方法，也为通过调节相融合程度来设计和优化阴极提供了有价值的见解。

图文导读

图1：不同温度下LLNCM样品的TEM图像和相应的EDX图，反映了元素分布和局部相结构的变化。

图2：不同温度下LLNCM样品的高分辨率TEM图像和快速傅里叶变换（FFT）图，以及高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像和TKD测试结果，揭示了微观结构的变化。

图3：不同温度下LLNCM样品的同步辐射X射线衍射（SXRD）图谱，以及主要衍射峰的宽度变化，反映了长程结构的演变。

图4：不同温度下LLNCM样品的PDF图谱，以及TM-TM距离的变化，揭示了短程结构的变化。

图5：相融合的微观图，及其对电化学性能的影响，包括首次充放电曲线、循环性能和相融合程度对电化学性能的影响。

总结展望

本研究通过多角度综合表征，深入研究了富锂锰基正极材料中两个极为相似的层状相的形成和融合过程。研究结果表明，通过调整相融合程度，可以在保持容量的同时显著提高循环稳定性。

此外，本研究提出的研究方法和发现为复杂多相系统的结构演变研究提供了新的视角，为设计和优化具有优异电化学性能的正极材料提供了新的思路。未来的研究可以进一步探索相融合程度对正极材料性能的影响，以及如何通过精确控制合成条件来优化相融合程度。

文献信息

标题：Multi-Angle Tracking Synthetic Kinetics of Phase Evolution in Li-Rich Mn Based Cathodes

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D3EE04199A

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