​南开AM：钠离子电池超稳定层状氧化物阴极材料的配位化学调控

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​南开AM：钠离子电池超稳定层状氧化物阴极材料的配位化学调控

层状过渡金属（TM）氧化物阴极在钠离子电池（SIBs）中受到越来越多的关注。然而，它们在实际应用中受到Jahn-Teller畸变和不可逆阳离子迁移的困扰，这会导致严重的电压衰减和结构不稳定。
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图1. 充放电过程中的原位XRD研究
南开大学李福军等报告了O3-Na0.898K0.058Ni0.396 Fe0.098Mn0.396Ti0.092O2(KT-NFM)作为一种超稳定阴极材料，它是通过刚性KO6柱和柔性TiO6八面体的多位取代实现。研究显示，K柱诱导了收缩的TMO2板及其强烈的库仑排斥作用，从而抑制了Ni/Fe迁移；Ti的加入加强了Ni(3deg*)-O(2p)的杂化，从而缓解了不希望发生的O3-O’3相变。
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图2. 第一原理分子动力学模拟
两者的结合使KT-NFM结构稳定，不会出现裂缝和TM迁移和损失。实验证明，该电池可提供135.6 Wh kg-1的高能量密度和倍率能力，并在KT-NFM|||硬碳的软包电池中实现了超稳定循环，2000次循环后容量保持率大于90%。总体而言，调节配位化学的多位点置换策略将为钠离子电池的反应机理和材料设计提供新的见解。
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图3. 电化学性能研究
Regulation of Coordination Chemistry for Ultra-Stable Layered Oxide Cathode Materials of Sodium-Ion Batteries. Advanced Materials 2024. DOI: 10.1002/adma.202311523

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