中科大ACS Catal.：选择性近100%！高效界面电荷转移促进CO2光转化

化石燃料的过度消费造成了大气污染和CO₂排放量的大幅度增加，成为造成全球气候变暖的主要因素。人工光还原CO₂为有用的化学原料(如CO、CH₄和CH₃OH)是解决能源短缺和气候改善的一个有前途的可持续解决方案。目前，由于光吸收率低、电荷转移动力学缓慢、CO₂吸附和活化的表面活性位点有限等问题，实现高效和选择性CO₂光还原仍存在巨大挑战。因此，合理地设计和构建高效的催化剂以实现选择性CO₂光还原是解决上述问题的一种有效的方法。

近日，中国科学技术大学许小亮、李群祥和操亨等在C₃N₄上合成ReSe₂超薄纳米片(UTNs)作为有效催化CO₂光还原的催化剂。实验结果表明，在没有光敏剂和牺牲剂的情况下，ReSe₂/C₃N₄复合材料表现出良好的选择性和活性，CO产率和选择性分别为19.6 μmol g^-1 h^-1和98%；同时，该催化剂在365 nm处的表观量子效率(AQE)和太阳能-燃料效率分别为0.73%和0.19%。

此外，ReSe₂/C₃N₄催化剂经过四次循环反应后仍表现出良好的活性，且反应后材料的形貌和结构基本上未发生变化，显示出优异的反应稳定性。

原位光谱表征和理论计算表明，与纯C₃N₄相比，在引入ReSe₂ UTN后导带上移了约0.31 eV，具有更大的CO₂光还原驱动力；同时，ReSe₂ UTN的引入促进了光生电子在其部位的积累，增强了催化剂的光生电荷转移和分离效率。此外，ReSe₂促进CO₂在C₃N₄表面上的吸附，且更多的电子从ReSe₂/C₃N₄复合物转移到CO₂分子而不是C₃N₄上，有利于CO₂的进一步转化。

更重要的是，ReSe₂/C₃N₄复合材料的CHO*形成能高于CO的解吸能，导致高的CO选择性。综上，该项工作证明在二维平台上合理设计过渡金属二卤化物可以有效地调节CO₂光催化还原的选择性和活性，为未来开发高效的二维/二维杂化材料光催化还原CO₂提供了有效指导。

Efficient interfacial charge transfer enables nearly 100% selectivity for solar-light-driven CO₂ conversion. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01020

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