【DFT+实验】Nano-Micro Lett.：3DIO FCSe-QDs@NC助力高性能Li-S全电池

锂-硫（Li-S）电池的商业可行性仍受到硫正极上的多硫化锂（LiPSs）穿梭效应和Li负极上的Li枝晶生长的挑战。

基于此，厦门大学谢清水副教授、彭栋梁教授和王来森助理教授等人报道了一种具有嵌入Co-Fe二元金属硒化物量子点的三维反蛋白石结构氮掺杂碳骨架（3DIO FCSe-QDs@NC），用于硫正极和锂金属负极。

测试发现，带有3DIO FCSe-QDs@NC的Li-S全电池表现出优异的倍率性能和循环稳定性（在2 C下循环2000次后衰变率为0.014%）。当含硫量为8.5 mg cm^-2时，N/P为2.1: 1，可以获得8.41 mAh cm^-2的面容量，即使在低电解质条件下，也表现出高容量（0.3 C时985 mAh g^-1）和良好的容量保持能力。

通过密度泛函理论（DFT）计算，作者在原子水平上研究了吸附剂与LiPSs之间的内在界面相互作用机制。通过计算LiPSs与FCSe和裸NC之间的结合能和原子结构，在所有的锂化阶段FCSe都比裸露NC具有更高的结合能（E_b）。

特别是，在(001)晶格平面上，FCSe为Li₂S₈提供了极高的-8.54 eV的E_b，比未修饰NC（-2.42 eV）的三倍多。

不同锂化阶段（Li₂S、Li₂S₂、Li₂S₄、Li₂S₆、Li₂S₈和S₈）下，优化后的LiPSs吸附构型，同时存在多个吸附位点，通过Fe/Co-S和Li-Se键对LiPSs进行强吸附，使3DIO FCSe-QDs@NC复合材料具有作为高效硫宿主的巨大潜力。

需注意，硫加载后3D有序的多孔结构保持良好，EDS元素映射显示硫分布均匀，没有明显的颗粒团聚。S/FCSe-QDs@NC和S/3DIO NC电极的透明电解质在30 min内迅速变黄，这是由于电极表面的LiPSs溢出并扩散到电解质中。

Dual-Functional Lithiophilic/Sulfiphilic Binary-Metal Selenide Quantum Dots Toward High-Performance Li-S Full Batteries. Nano-Micro Lett., 2023.

原创文章，作者：计算搬砖工程师，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/03/25/09964b8075/

【DFT+实验】Nano-Micro Lett.：3DIO FCSe-QDs@NC助力高性能Li-S全电池

相关推荐