【DFT+实验】ACS Nano：AuFe3@Pd/γ-Fe2O3作为原位可再生高效加氢催化剂

多相Pd催化剂在化学工业中占有举足轻重的地位，但其受到S^2-或其他强吸附物的困扰，导致表面长期中毒。

基于此，中科院生态环境科学研究中心刘睿研究员等人报道了AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃纳米片（NSs）作为一种原位可再生的高活性加氢催化剂。

当填充在石英砂固定床催化剂柱中时，AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ NSs具有高活性的碳-卤素键氢化反应，这是去除饮用水中微量污染物和重污染废水资源回收的关键步骤，并且可以承受10次再生。

【DFT+实验】ACS Nano：AuFe3@Pd/γ-Fe2O3作为原位可再生高效加氢催化剂

通过DFT计算，作者研究了4-CP在Pd和AuFe₃@Pd表面上催化加氢脱卤的能量分布，并考虑了Au@Pd位点。4-CP的加氢脱卤始于其在不同Pd位点上的吸附，六方氢键网络的形成需要每个水分子1.41 eV的能量输入来解吸Pd(111)上的H₂O。

同时，对4-CP的吸附和协同S_N2机制催化的C-Cl键断裂没有明显的能垒。反应的最后一步是吸热的，表明4-CP加氢的速率决定步骤是水和苯酚的解吸。

在Au@Pd的情况下，与水分子解吸相关的计算能量大大降低到0.30 eV，并且除了苯酚的解吸之外，其余步骤也是无能量障碍的，苯酚的解吸能量低于Pd(111)，约1.27 eV。

随着部分取代的Au原子和Fe形成AuFe₃金属间相核，Pd位点的电子态进一步优化，极大降低了AuFe₃@Pd位点上水分子的亲和度，水的解吸变成放热，或者AuFe₃@Pd位点准备好吸附H₂/4-CP。

AuFe₃@Pd/γ-Fe₂O₃ Nanosheets as an In Situ Regenerable and Highly Efficient Hydrogenation Catalyst. ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c00745.

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00745.

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