东北师大JACS：氢键螺旋混合粘合剂化学用于钠离子电池高压正极

钠离子电池（SIB）日益商业化，Na₃V₂(PO₄)₂O₂F（NVPOF）由于其高工作电压和能量密度，作为钠离子电池正极具有广阔的经济潜力。据报道，NVPOF在普通商用聚偏二氟乙烯（PVDF）粘合剂体系中表现较差，与水性粘合剂组合时表现最佳。尽管符合未来电极制备的绿色和可持续发展理念，但水性粘合剂在电极层面实现高活性材料负载量具有挑战性，并且其相对较高的表面张力容易导致电极片上的活性材料破裂或甚至从集流体上脱落。

在此，东北师范大学吴兴隆团队开发了一种通过分子间氢键构建的可交联且易于商业化的混合粘合剂（命名为 HPP），并将其用于 NVPOF 系统，从而在活性材料表面生成稳定的正极电解质界面。

根据理论模拟，HPP 粘合剂增强了电子/离子导电性，大大降低了 Na 迁移能垒。此外，HPP 粘合剂与 NVPOF 之间的强氢键相互作用可有效防止电解液腐蚀和过渡金属溶解，减小晶格体积效应，确保循环过程中的结构稳定性。基于 HPP 的 NVPOF 受益于这些优点，大大提高了倍率性能和循环性能。

图1. NVPOF 正极和粘合剂的物理化学特性

总之，该工作成功创造了一种出色的多功能HPP粘合剂。交联粘合剂的氢键使其能够均匀地覆盖NVPOF表面。实验和 DFT 模拟结果显示，NVPOF 电极具有更高的结构完整性，因为 HPP 粘合剂比 PVDF 和 PAA 粘合剂更有效地粘附到 NVPOF 材料上。此外，HPP 粘合剂中的氢键有助于提高电荷转移动力学，并为 NVPOF 电极创建稳定的人工界面层。

因此，基于 HPP 粘合剂的 NVPOF 正极在 0.1C 时具有 128.2 mAh g^-1 的高 Cs，在 20C 时具有 90.5 mAh g^-1 的优异倍率性能，并且在5C下、 4000 次循环后也具有 80.5% Cs。因此，构建多功能粘合剂的技术在下一代储能设备中具有广阔的前景。

图2. 电极稳定性测试

Hybrid Binder Chemistry with Hydrogen-Bond Helix for High-Voltage Cathode of Sodium-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c11739

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