厦大黄巍/王鸣生/陈松岩EES：基于全电化学活性硅阳极的超高性能固态电池

锂-硅合金由于其高的离子/电子导电性而被认为是先进硅基固态电池的关键阳极材料。然而，锂-硅合金中的高锂含量增加了电池充电过程中锂枝晶生长和软短路的风险。

图1. Li₂₁Si₅合金的自发反应示意以及与作为阳极的性能改善演示

厦门大学黄巍、王鸣生、陈松岩等开发了一种全电化学活性Si/Li₂₁Si₅复合阳极，其结构合理，Li₂₁Si₅和纯Si的比例得到了优化。具体而言，这项工作利用微米Si氧化层中的缺陷，首先通过快速自发的Li-Si合金化反应单独合成了Li₂₁Si₅合金，然后通过冷压将其与Si颗粒混合。在这种复合阳极中，Li₂₁Si₅晶粒均匀分布在Si颗粒之间，并作为Si的软缓冲。

由于Li₂₁Si₅晶粒和Si颗粒之间的自放电有限，Li₂₁Si₅合金可保持锂饱和状态，并起到锂补充的作用。同时，它还能在负极中构建导电网络，促进锂离子的传输并促使其储存在硅颗粒中，从而避免形成枝晶。

图2. Si/Li₂₁Si₅阳极的设计与表征

因此，Si/Li₂₁Si₅基固态电池在17.9 mAh cm⁻²下实现了97.8%的超高首效和18.8%的超低膨胀率，在1C下经过1000次循环后容量保持率达到66.7%，在60C下经过1000次循环后容量维持率达到52.9%。据作者所知，这是迄今为止报道的最佳结果。总体而言，这项工作为制备高性能锂-硅合金阳极提供了一种有效的策略，并对其在先进固态电池中的工作机制提供了新的见解。

图3. Si/Li₂₁Si₅基固态电池的电化学性能

All-electrochem-active silicon anode enabled by spontaneous Li-Si alloying for ultra-high performance solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee03877g

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厦大黄巍/王鸣生/陈松岩EES：基于全电化学活性硅阳极的超高性能固态电池

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