弗吉尼亚理工Matter：跨长度尺度的研究揭示富镍层状正极中的空间热化学和动力学

电池材料的热稳定性是一个长期存在的难题，其降解始于原子尺度结构和性质转变，并传播到中尺度和宏观尺度。由于跨长度尺度的内在复杂性，精确描述热化学动力学是一个关键问题。

在此，弗吉尼亚理工大学林锋等人报告了对不同空间长度尺度的脱锂富镍正极的热化学转化机制的新认识。具体而言，作者利用原位中子散射和对分布函数分析发现热降解可以被认为是氧八面体在埃尺度上的拓扑转变。作者强调了在短距离内构建坚固的氧框架以实现更高热稳定性的重要性。

此外，作者通过原位光谱纳米断层扫描解决了脱锂颗粒内部的动态热化学相互作用，说明了热性能与各种热化学相互作用的空间分布之间的相关性。对正极颗粒中热活性和迟缓区域的统计分析表明，这些少数区域（<2% 体积分数）控制着热稳定性。

图1. 具有价态梯度 (VG) 和价态均匀分布 (UD) 的 NMC 的比较

总之，该工作采用原位中子对分布函数和同步纳米层析技术，在高温下研究了富镍正极热化学相互作用的动态特性。因此，理解和控制不同长度尺度的空间相互作用是开发先进储能材料的重要途径。该工作报道的概念和发现扩展了对电池热降解机制的一般理解。

图2. 脱锂 NMC 颗粒中热活跃区和迟缓区

Cross-length-scale investigation reveals the spatial thermo-chemical dynamics hidden in Ni-rich layered Li-ion cathodes, Matter 2023 DOI: 10.1016/j.matt.2023.11.025

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