【VASP计算】Mater. Horiz.：磁电催化剂Cr2CO2-MXene促进氮还原制氨

氨（NH₃）在化学、环境、能源等方面发挥着重要作用，但氨的合成严重依赖Haber-Bosch工艺，造成了严重的环境污染和能源消耗。其中，利用电催化将氮（N₂）转化为NH3是一种清洁有效的合成氨的方法。

基于此，武汉理工大学李能教授等人报道了具有四种磁性（非磁性、铁磁性、层间反铁磁性、层内反铁磁性）的Cr₂CO₂-MXene，通过DFT计算来探索它们的电催化性能。通过对比4种不同磁性Cr₂CO₂-MXene表面N₂分子的氮还原极限势，以及析HER和氮还原反应（NRR）的选择性计算，筛选出具有反铁磁间序（Inter-AFM）的Cr₂CO₂-MXene可成为一种优良的Inter-AFM的NRR催化剂。

VASP解读

对于全反应路径，势垒的增加是第一步质子化加氢和生成N₂脱附的吸热反应的主要焦点。由于远端机制和交替机制都有N₂分子垂直吸附在Cr₂CO₂表面，反应决策步骤相同，因此只显示了远端机制和酶促机制的吉布斯自由能势垒。对于四种磁性的Cr₂CO₂表面的N₂还原过程，酶促机制的决定性步骤电位始终低于远端机制，即N₂分子水平吸附在Cr₂CO₂表面时反应更有利。

对于NM磁性的Cr₂CO₂，远端机制的决定性步骤是N₂的第一次质子化过程，极限电位为-0.52 V。而酶促机制的第一个质子化过程为放热过程，无需额外驱动力即可自发进行，后续反应过程的极限电位仅为-0.26 V。在FM和In-AFM磁序下，Cr₂CO₂表面的N₂还原需要更高的极限电位。Inter-AFM磁序Cr₂CO₂的eNRR活性非常优异，酶促机制的极限电位仅为-0.18 V。对比不同磁序下Cr₂CO₂表面的N₂还原极限电位，发现磁序对N₂分子活化有显著影响。

The novel magneto-electrocatalyst Cr₂CO₂-MXene for boosting nitrogen reduction to ammonia. Mater. Horiz., 2024, DOI: https://doi.org/10.1039/D3MH01945D.

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