物理所吴凡AM：具有快速本体扩散动力学的软碳硫脲用于固态锂金属电池

长期以来，由于锂（Li）枝晶快速生长导致的库仑效率低、寿命短、倍率性能差等问题一直阻碍着全固态锂金属电池（ASSLMB）的发展。

在此，中国科学院物理所吴凡团队通过硫脲煅烧法开发了一种扩大层间距的多扩散通道 N,S 掺杂软碳，用于无枝晶型负极。由于扩大的层间距可以提高层内的 Li⁺ 传输速率，而 N,S 掺杂可以促进层间的 Li⁺传输，因此可以改善体相扩散（而不仅仅是表面扩散）动力学，进而降低局部电流密度，抑制锂枝晶的生长，提高倍率性能。由此产生的 ASSLMB 实现了创纪录的高电流密度（15 mA cm^-2）、面容量（20 mAh cm^-2）、能量密度（403 Wh kg^-1）和超长循环寿命（13,000 次）。

图1. 电池性能

总之，该工作利用硫脲煅烧软碳制备了一种具有快速体扩散动力学的多扩散通道软碳-硫脲-锂负极，它能促进金属锂在负极内均匀沉积，从而在超高电流密度下抑制锂枝晶的生长。硫脲在煅烧过程中会产生NH₃和H₂S，热气体分子能够拓宽软碳的层间距，从而促进Li⁺的传输。此外，Li⁺可以快速扩散到整个负极，并在整个区域内沉积，从而降低局部电流密度。

因此，在 0.25 mAh cm^-2时，锂离子对称电池表现出 36 mA cm^-2的超高临界电流密度。采用 SC-TU-Li 负极和 LCO 正极的 ASSB 在 30 ℃（15 mA cm^-2）下循环 13,000 次后，容量保持率高达95%。电流密度和循环寿命都打破了迄今为止固态电池的最高水平（8.6 mA cm^-2和 10,000 次循环）。因此，该工作报告的 SC-TU-Li 负极在实际应用中具有巨大潜力，并可能代表 ASSB 开发过程中最重要的突破之一。

图2.相场模拟

Soft Carbon-Thiourea With Fast Bulk Diffusion Kinetics For Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310395

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