麦立强EES：双金属位点与相邻Fe纳米团簇的电子协同作用实现高效氧电催化

具有 M-N4 构型的单原子催化剂在氧电催化方面大有可为，因此受到了广泛的研究。然而，它们在锌-空气电池中的实际应用仍然受到较差的活性和耐久性阻碍。

在此，武汉理工大学麦立强团队通过简单地热解金属酞菁和N掺杂的碳前驱体，开发出了一种含有 Fe 纳米簇的双金属单原子 NiFe-N-C 催化剂。研究表明，Ni-N4 和 Fe-N4 配位结构以及相邻耦合铁纳米团簇的共存和电子协同作用，调节了催化活性位点的电子结构，优化了它们对含氧中间产物的吸附/解吸，加速了反应动力学，降低了氧电催化的能量势垒。

因此，NiFe-N-C 具有竞争性的氧催化/还原反应（OER/ORR）活性和耐久性，∆E 为 0.68 V，E1/2 和 Ej10 在 50 000 和 90 000 电位循环后的衰减可忽略不计。此外，基于 NiFe-N-C 电催化剂的锌-空气电池具有高功率密度、高比放电容量和超长寿命。

图1. 电化学性能

总之，该工作设计并合成了一种具有Ni-N4和Fe-N4位的双金属单原子NiFe-N-C催化剂。研究表明，NiFe-N-C中的Fe纳米团簇和Ni-N4以及Fe-N4活性位点的电子协同作用优化了含氧中间体，降低氧电催化的能垒。因此，它表现出优异的双功能OER/ORR性能与超小∆E=0.68 V。

此外，以NiFe-N-C电催化剂为空气正极的可充锌空气电池在251 mA cm^-2的电流密度下表现出153 mW cm^-3的高功率密度，在10 mAcm^-2的电流密度下具有818 mAh g^-1的高比放电容量，以及在10 mAcm^-2的电流密度下具有750h的超长循环寿命。因此，该工作为OER/ORR过程中金属纳米簇和单原子位点的协同电子调节提供了新的见解，并激发了高效双功能氧电催化剂的合理设计。

图2. 电池性能

Optimizing Electronic Synergy of Atomically Dispersed Dual-Metal Ni-N4 and Fe-N4 Sites with Adjacent Fe Nanoclusters for High-efficiency Oxygen Electrocatalysis, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03383j

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