张志明/张江威AM:单原子注入纳米管阵列CO2光还原中CH3OH与CO/CH4的水介导选择性控制

张志明/张江威AM:单原子注入纳米管阵列CO2光还原中CH3OH与CO/CH4的水介导选择性控制

人工光合作用下的可控甲醇生产因其高能量密度且易于储存而备受欢迎。基于此,天津理工大学张志明教授,内蒙古大学张江威研究员(共同通讯作者)等人通过两步阳极氧化策略和Sr诱导结晶工艺将单原子Fe注入TiO2/SrTiO3 (TSr)纳米管阵列中。得到的Fe-TSr具有单一的Fe还原中心和主要的氧化面(001),有助于高效CO2光还原和水氧化,以控制CH3OH和CO/CH4的生成。

张志明/张江威AM:单原子注入纳米管阵列CO2光还原中CH3OH与CO/CH4的水介导选择性控制

催化剂全部浸入纯水中,CH3OH产率高达154.20 μmol gcat-1 h-1,选择性为98.90%;当催化剂完全脱离水时,气态产物CO/CH4的产率为147.48 μmol gcat-1 h-1,选择性> 99.99%。

该催化剂的CH3OH产率是TiO2和TSr纳米管阵列的50倍和3倍,在所有最先进的催化剂中名列前茅。在光催化过程中,只需简单地调节纯水的量,就可以很容易地控制催化过程,CH3OH的选择性从98.90%到0%。

张志明/张江威AM:单原子注入纳米管阵列CO2光还原中CH3OH与CO/CH4的水介导选择性控制

DFT计算结果表明,Fe-TSr具有很高的光催化活性,并且只需调节纯水的量就可以很容易地控制产物。DFT计算可以定性地解释不同反应体系(气固/气液固相)中CO2还原选择性催化路径的机理,其中·OH和H2O的丰度对促进CH3OH的产生具有关键作用。这项工作为水介导的CO2光还原可控地生产重要的化工原料CH3OH提供了一个新的视角。

Water-mediated Selectivity Control of CH3OH Versus CO/CH4 in CO2 Photoreduction on Single-Atom Implanted Nanotube Arrays. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202306906.

https://doi.org/10.1002/adma.202306906.

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