全无机卤化铅钙钛矿纳米晶(NC)具有良好的光电特性,在发光二极管(LED)、激光器、光电探测器、太阳能电池和光催化领域具有广阔的应用前景。然而,Pb 的固有毒性和 NC 的不稳定性阻碍了其广泛应用。壳涂层是通过选择无毒壳材料(例如金属氧化物、聚合物、二氧化硅等)来增强环境稳定性同时降低毒性的有效方法。然而,多个钙钛矿纳米颗粒可以封装在壳材料内并形成均匀的外延型隔离良好的 NC 的壳生长仍然具有挑战性。
在此,雪城大学郑伟威 (Weiwei Zheng)团队通过热注射方法在 CsPbX3 NCs 表面外延生长无铅空位有序双钙钛矿 Cs2SnX6(X = Cl、Br 和 I)壳。其中,由于核/壳材料的I型能带排列,脱壳后CsPbCl3和CsPbBr3 NC的光致发光量子产率(PL QY)增加,而CsPbI3/Cs2SnI6核/壳NC获得的电荷传输性能增强是由于II 型核/壳带排列中的有效电荷分离。
图2. 电荷传输特性
总之,该工作通过在全无机CsPbX3钙钛矿NCs表面外延生长无铅Cs2SnX6双钙钛矿用于核/壳型钙钛矿NCs,这是迄今为止报道的第一个无铅钙钛矿壳包覆全无机钙钛矿NCs。
值得注意的是,I型CsPbX3/Cs2SnX6 (X = Cl, Br)和II型CsPbI3/Cs2SnI6核/壳钙钛矿NCs均实现了光电性能可调谐。I型CsPbX3/Cs2SnX6 (X = Cl, Br)核/壳核NCs的光学性能得到了增强,包括与CsPbX3核NCs相比PL QYs增加,这是由于大的带隙保护壳层限制了核内的光致载流子。
相比之下,CsPbI3/Cs2SnI6核壳型NCs由于空间电荷分离,表现出更小的充电器传输阻抗、更强的光电流、更快的TPC和更长的TPV等电荷传输特性,在光催化、太阳能电池和光电探测器等领域具有广阔的应用前景。此外,脱壳有效增强了CsPbX3/Cs2SnX6核/壳NCs对水、光和空气的稳定性,拓宽了钙钛矿NCs的应用。
图2. 环境和相稳定性
Epitaxial Growth of Lead-Free Double Perovskite Shell for CsPbX3/Cs2SnX6 (X = Cl, Br, and I) Core/Shell Perovskite Nanocrystals with Enhanced Photoelectric Properties and Stability, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202309480
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