​中山大学NML：Mo-S桥接位点提高量子效率，实现高效光催化CO2还原

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​中山大学NML：Mo-S桥接位点提高量子效率，实现高效光催化CO2还原
光催化二氧化碳(CO2)转化为CH3OH、CH4和其他可用的有机化合物对于绿色和可持续能源的发展具有深远的意义。然而，由于CO2的热力学稳定性，CO2RR往往难以进行，导致光还原过程中反应动力学异常缓慢。除此之外，CO2的转化会与析氢副反应竞争，这显着降低了CO2RR产物的选择性。因此，需要设计和开发高选择性，稳定和有效的催化剂来促进光催化CO2RR，并调整反应途径以形成CH3OH和CH4以及CO。
基于前人的研究，设计具有双层空心结构的半导体纳米材料是提高光利用率、调控电子结构和化学键的空间相互作用、加速界面接触、提供更多催化反应位点、促进载流子有效分离和转移的最有效策略之一。
​中山大学NML：Mo-S桥接位点提高量子效率，实现高效光催化CO2还原
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基于此，中山大学罗惠霞和严凯等报道了一种新型的Sv-In2S3@2H-MoTe2双壳层纳米盒光催化剂结构，即通过将2H-MoTe2包覆在Sv-In2S3单壳纳米盒上，形成富含S空位的Mo-S键连接结构，提高了光催化CO2还原反应(CO2RR)的量子效率。
实验结果表明，Sv-In2S3@2H-MoTe2在光照下CO2转化为CH4的选择性为79.6%，在380 nm处的光催化CO2RR内量子效率(IQEcr)和表观量子效率(AQE)分别为94.01%和65.29%；并且其经过6个反应循环后，CH4、CO和H2的产率没有显着降低，反应后材料的形貌和晶体结构也没有发生明显变化。
​中山大学NML：Mo-S桥接位点提高量子效率，实现高效光催化CO2还原
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原位表征和密度泛函理论(DFT)计算表明，Sv-In2S3@2H-MoTe2的强界面电场可以降低*OCHO和*CHO的吸附能垒，显著提高决速步在Mo-S桥键表面的反应速率；同时，S空位可以促进CO2的活化，降低形成*OCHO的能垒，并促进电荷向*OCHO的转移，从而促进CO2RR形成CO。
此外，电荷差导致Mo在界面处形成极化位点，从而抑制相邻中间体的静电排斥，促进CO和CH4的生成。综上，该项究揭示了Sv-In2S3@2H-MoTe2中的界面电场可以通过调控Mo的d带中心和中间体的吸附，显著促进了CO2RR的生成，为未来合理制备和构筑CO2RR及其他相关反应的催化剂提供了指导。
Understanding bridging sites and accelerating quantum efficiency for photocatalytic CO2 reduction. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01221-3

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/11/16/60f19eb4a7/

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