清华张跃钢AFM: 聚合物基全固态锂硫电池的机理研究

尽管在全固态锂/硫 (ASSLS) 电池中使用固体聚合物电解质 (SPE) 是获得高能量密度和安全性电源的有前途的方法，但 SPE-ASSLS电池的实际性能仍落后于传统的使用液体醚电解质的锂/硫电池。

在这项工作中，清华大学张跃钢教授等人结合X射线光电子能谱、原位光学显微镜和三电极测量的表征方法，对这两种电池系统进行了直接比较，以揭示其性能差异背后的机制。除了多硫化物外，作者发现初始元素硫也可以溶解并扩散通过SPE到达负极。与在液体电解质中导致负极均匀腐蚀的穿梭效应不同，SPE中溶解的硫物质不均匀地钝化负极表面，导致负极/SPE的固-固界面上Li⁺电镀/剥离不均匀。这种不均匀性最终会导致界面处形成空隙，从而导致SPE-ASSLS电池失效。

图1. 固态锂硫电池中锂负极//SPE界面的横截面SEM图像

基于这种理解，设计了保护夹层来抑制硫物质的穿梭，改进后的SPE-ASSLS电池在循环寿命方面表现出极大的改善。这项工作表明SPE-ASSLS电池的性能瓶颈源于溶解的硫物质，且用来分析 SPE-ASSLS 电池的方法可能有助于理解其他固态电池。

图2. 含夹层的固态锂硫电池示意图及电化学性能

Mechanistic Investigation of Polymer-Based All-Solid-State Lithium/Sulfur Battery, Advanced Functional Materials. 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104863

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清华张跃钢AFM: 聚合物基全固态锂硫电池的机理研究

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