ACS Nano：兼容性NiFe2O4涂层可调节富锂层状氧化物中的氧氧化还原

富锂层状氧化物在锂离子电池中引起了广泛的关注，因为过渡金属阳离子氧化还原和可逆氧-阴离子氧化还原同时提供了大量的容量。然而，不可调控的不可逆氧阴离子氧化还原会导致电压衰减和氧释放等关键问题。

澳大利亚阿德莱德大学郭再萍教授、广西师范大学王红强教授、Sijiang Hu教授报道了一种可行的NiFe₂O₄（NFO）表面涂层策略，将表面氧的非键配位转变为金属-氧的去配位。

特别地，表面单一的M–O（M=Ni，Co，Mn来自MO₆八面体）和N–O（N=Ni，Fe来自NO₆八面体）键以M–O–N键的形式重建。通过应用原位和非原位技术，作者发现这种异质结构的界面能捕获表面晶格氧，并在电化学循环过程中抑制富锂层状氧化物中的阳离子迁移。因此，表面晶格氧行为是显著持续的。

更有趣的是，作者直接观察到表面氧氧化还原与阳离子迁移的解耦。此外，NFO 涂层可阻止电解液分解产生的 HF，从而减少Mn的溶解。与原始的富锂层状氧化物相比，采用这种策略，在这项工作中实现了更高的循环稳定性（1 C下200 次循环后为 91.8%）和更高倍率性能（1 C下109.4 mA g^-1）。

图1 原始LNCM和NFO₃电极的电化学行为

图2 LNCM 和NFO₃电极局部结构的HRTEM图像

Phase Compatible NiFe₂O₄ Coating Tunes Oxygen Redox in Li-Rich Layered Oxide. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c02023

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