北航ACS Nano: 一种由铜集流体诱导置换氧化还原机制的多晶FeS2正极

锂硫（Li-S）电池作为最有前途的候选储能系统之一被广泛研究。与其他材料相比，Li-FeS₂系统在充放电过程中的体积变化最小，其在实际应用中潜力巨大。然而，原始的 FeS₂通常在循环时发生快速容量衰减，这是由于形成可溶性多硫化锂，不可避免的体积波动和硫损失导致结构崩溃。

基于此，北京航空航天大学朱禹洁、郭林教授等人开发了一种一步水热法来制造 P-FeS₂和 M-FeS₂ 杂化复合材料（P/M-FeS₂），并研究了其在 Li-FeS₂ 电池中的电化学性能。将带隙较低的M-FeS₂引入P-FeS₂提供比P-FeS₂更高的锂存储容量，但复合材料的容量在循环时逐渐衰减。原位XRD表征揭示了P/M-FeS₂的四电子还原复合并验证锂化结束时Li₂S的形成。在脱锂过程中会产生元素硫，这是复合材料容量衰减的原因。

采用Cu集流体对活性硫进行化学固定和转化，提高了复合材料的电化学性能。100次循环后，复合材料在100 mA/g下获得 800 mAh/g 的稳定储锂容量，放电能量密度超过1300 Wh/kg。它还表现出优异的倍率性能，在2 A/g时的比容量为 730 mAh/g，并具有稳定的长循环性能，3200次循环后容量保持率为 89.7%。最后，研究表明最初的FeS₂集成到Cu集流体中并在电化学循环过程中转化为 Cu₂S从而实现超快和超稳定的电化学性能。

图1 P/M-FeS₂制备示意图

图2 P/M-FeS₂和P-FeS₂的电化学性能

A Polymorphic FeS₂ Cathode Enabled by Copper Current Collector Induced Displacement Redox Mechanism. ACS Nano. 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c02438

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