青科大王磊/赖建平Small: 1000 mA cm-2下稳定运行！贵金属掺杂的Ru/CNT超小型合金用于酸性HER

近年来，电催化分解水制氢(HER)因其设备简单、成本低而受到研究人员的青睐，并且该方法可用于大规模生产纯H₂。在酸性环境下，柔性质子交换膜电解槽与其他间接能源耦合，实现高效HER。设计高效、稳定、低成本的催化剂成为提高酸性HER效率的关键。然而，在酸性条件下，特别是在高电流条件下，制备性能优于Pt/C的高效Ru基催化剂仍存在很大挑战。

近日，青岛科技大学王磊、赖建平等首次采用无溶剂微波还原法，快速、简便合成一系列不含表面活性剂的贵金属掺杂Ru/碳纳米管(M-Ru/CNT，M=Pt，Rh，Pd，Ir)，以实现酸性条件下高效HER。

所制备的催化剂尺寸首次达到3 nm-3.5 nm。在0.5 M H₂SO₄中，优化后的Pt-Ru/CNT(Pt：4.94 at%)在电流密度为10 mAcm^-2处的HER过电位仅为12 mV，Tafel斜率为23 mV dec^-1。

更重要的是，Pt-Ru/CNT(ECSA=94 m² g^-1，TOF=25.1 s^-1)还具有比 Pt/C(ECSA=73.8 m² g^-1，TOF=13.0 s^-1)大得多的电化学表面积和内在活性。

另外，Pt-Ru/CNT还具有高电流密度下的低过电位(500 mAcm^-2，113mV；1000 mAcm^-2，155 mV)。同时，经过100小时的耐久性测试，无论在大电流还是小电流下都具有出色的稳定性。

密度泛函理论(DFT)计算表明，Pt掺杂后，Ru的d带中心更接近费米能级，这说明Ru是H⁺的主要吸附位点。另外，Ru调节Pt的电子结构使其成为最佳的H₂释放位点，两个位点协同促进HER。

此外，在碱性条件下，Pt-Ru/CNT的HER过电位达到了4 mV，是低Pt负载催化剂中性能最好的。当然，所有贵金属掺杂的催化剂都表现出极强的催化效果。该研究为酸性条件下高效、低价、长效析氢催化剂的制备提供了更全面的设计思路。

Noble Metal (Pt, Rh, Pd, Ir) Doped Ru/CNT Ultra-Small Alloy for Acidic Hydrogen Evolution at High Current Density. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104559

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