华师路勇Appl. Catal. B.：甲烷高效化学循环-氧化偶联的氧载体催化剂

化学循环概念为本质安全和高效的甲烷氧化偶联（CL-OCM）工艺铺平了道路，因为它允许反应通过在两个反应器中重复还原-氧化循环进行。它需要一种具有足够高选择性甲烷（CH₄）转化晶格氧承载能力的突破性催化剂，但还面临着巨大的挑战。

基于此，华东师范大学路勇教授（通讯作者）等人报道了一种利用高效CL-OCM工艺，通过使用Na₂WO₄修饰氧载体FeMnO₃获得了Na₂WO₄/FeMnO₃高效催化剂。

研究发现，FeMnO₃作为氧载体具有高CH₄转化晶格载氧能力，但是有利于燃烧。Na₂WO₄的修饰减缓了这种储存在FeMnO₃中的CH₄转化晶格氧的演化，从而使制备的催化剂能够高度选择性地将CH₄转化为C₂和C₃产物。

使用Na₂WO₄/FeMnO₃催化剂的CL-OCM工艺是通过“FeMnO₃↔[MnFe₂O₄ + MnO]”氧化还原循环建立的。

通过实验测试发现，Na₂WO₄/FeMnO₃催化剂具有良好的循环性能，实现了29.8 g_C2-C3 kg_cat^-1 h^-1的高时空产率。

此外，在800 ^oC下具有20% CH₄转化率和80% C₂-C₃选择性以及13.5的低催化剂/CH₄重量比。Na₂WO₄修饰使储存在FeMnO₃中的晶格氧从非选择性转变为选择性，这是由于晶格氧析出的减缓。

使用10 g催化剂放大的CL-OCM测试也产生了在使用1 g催化剂的情况下看到的类似结果，验证了巨大的应用潜力。作者相信这些发现将刺激通过微调储氧材料来提供更先进的CL-OCM催化剂的尝试。

An Oxygen Carrier Catalyst Toward Efficient Chemical Looping-oxidative Coupling of Methane. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120948.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120948.

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