杨培东JACS：纳米颗粒组装诱导配体相互作用增强电催化CO2转化

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杨培东JACS：纳米颗粒组装诱导配体相互作用增强电催化CO2转化在决定整体催化性能时，催化剂所处的微环境与活性中心同样重要。近年来，研究人员发现纳米颗粒（NP）表面配体可以积极参与构建有利的催化微环境，作为纳米颗粒/有序配体中间层（NOLI）的一部分用于选择性CO2转化。然而，许多配体-配体相互作用被认为是形成这种催化中间层所必需的，而这一点仍有待理解。
基于此，美国加州大学伯克利分校杨培东院士（通讯作者）等人报道了通过改变NPs的初始尺寸并利用光谱和电化学技术，发现NPs组装通过配体交错作用导致NOLI形成所需的配体相互作用，这对于在电催化CO2转化过程中在催化剂表面形成结构有序的配位层至关重要。
杨培东JACS：纳米颗粒组装诱导配体相互作用增强电催化CO2转化
通过采用不同尺寸的单分散Ag NPs来改变NP组装的初始条件。光谱证据表明，小尺寸NPs的大表面曲率允许在组装过程中表面配体的相互交叉。
由此产生的强分子间相互作用促进了NOLI的形成，其程度决定了相关去溶剂化阳离子的数量。NP表面这种独特的催化微环境导致电还原CO2转化为CO的显着内在活性增强。
杨培东JACS：纳米颗粒组装诱导配体相互作用增强电催化CO2转化
这项研究揭示了NP组装促进的NP配体相互作用及其在电催化过程中的复杂行为。此外，这项工作表明纳米颗粒的几何因素，如表面曲率，可能会严重影响这种配体相互作用。
总之，该研究结果为NP电催化剂设计提供了新的机会，其中利用NP配体相互作用为电催化反应创造了有利的微环境，从而提高了催化剂的内在活性。
杨培东JACS：纳米颗粒组装诱导配体相互作用增强电催化CO2转化
Nanoparticle Assembly Induced Ligand Interactions for Enhanced Electrocatalytic CO2 Conversion. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c09777.
https://doi.org/10.1021/jacs.1c09777

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