华理杨化桂/刘鹏飞/袁海洋EES: 碳包覆铜，疏水性核壳结构实现的选择性甲烷电合成

通过二氧化碳还原反应(CO₂RR)电合成有价值的化学品为解决全球能源和可持续性问题提供了一种有前景的方法。然而，深度还原产物(DRP)的选择性和活性仍然是一大挑战。

基于此，华东理工大学杨化桂、刘鹏飞和袁海洋等构建了一种具有疏水核壳结构的铜碳基催化剂(H-CuO_x@C)，以实现选择性甲烷电合成。

由于疏水性碳壳诱导的O覆盖而提高了CO₂吸附和活化和抑制了HER，催化剂具有卓越的DRP选择性。

具体而言，H-CuO_x@C催化剂在中性介质中，-1.60 V_RHE下的CH₄法拉第效率为81±3%；在碱性流通池配置中，其在最大CH₄部分电流密度可达-434 mA cm^-2，CO₂-CH₄转化速率高达0.56 μmol cm^-2 s^-1，这是基于铜催化CO₂-CH₄的优异电催化剂之一。

另外，H-CuO_x@C在-700 mA cm^-2的电流下，连续运行长达23700 s的时间范围内表现出超过50%的FE_CH4，表明H-CuO_x@C具有长期稳定性。

密度泛函理论(DFT)计算表明，减少催化剂表面水覆盖的疏水结构可以促进*CO中间体的质子化并阻止CO的产生，进一步有利于甲烷的生成。

研究人员认为许多基于铜的催化剂有望从这项研究中得到结论，通过催化剂结构设计适当的H₂O可用性以阻止CO生成，进一步提高DRP选择性。

Selective Methane Electrosynthesis Enabled by a Hydrophobic Carbon Coated Copper Core-Shell Architecture. Energy & Environmental Science, 2021. DOI:10.1039/d1ee01493e

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华理杨化桂/刘鹏飞/袁海洋EES: 碳包覆铜，疏水性核壳结构实现的选择性甲烷电合成

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