南开李伟/刘玉萍Appl. Catal. B.: CO周转频率为27173 h-1！单原子Co-N-C用于高效CO2还原

人类燃烧煤炭和石油等活动释放了大量的CO₂，已造成严重的气候和环境问题，故开发用于电化学CO₂还原(ECR)的高效MNC电催化剂至关重要。然而，这种方法经常受到CO₂稳定的C=O双键(806 kJ∙mol^-1)和水溶液中析氢反应(HER)的影响。

因此，开发在低过电位下对ECR具有大电流密度、高选择性和良好稳定性的廉价电催化剂仍然是一个巨大的挑战。近日，南开大学李伟和刘玉萍等报告了一种单原子Co-N-C催化剂(CoN₄-CB)，用于高效ECR。

该催化剂在ECR中具有与制备的NiN₄-CB催化剂相当的高CO法拉第效率(FE_CO，98.7%)。该催化剂CoN₄-CB在-0.76 V下的CO周转频率为27173 h^-1，CO电流密度为-33.6 mA∙cm^-2，分别是NiN₄-CB的20.2和6.8倍。

此外，CoN₄-CB在50至600mA∙cm^-2的宽电流密度范围内表现出高FE_CO，流通池中超过90%。在由Si太阳能电池和流动电池组成的太阳能驱动ECR系统中，CoN₄-CB具有非常大的电流密度，为98.3 mA∙cm^-2，平均FE_CO为92.1%。

电化学表征和理论计算表明CoN₄-CB具有独特的电化学性能和电子结构，有利于降低关键中间体(^*COOH)形成的能垒，导致ECR的起始电位较低。

该工作深入研究了一种在ECR中具有增强性能的单原子Co-N-C催化剂，这对MNC催化剂向ECR的发展具有重要意义。同时，优化的SDECR系统实现了在高电流密度下进行CO₂电还原以生产CO的工业可能性。

A Promising Single-Atom Co-N-C Catalyst for Efficient CO₂ Electroreduction and High-Current Solar Conversion of CO₂ to CO. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120958

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南开李伟/刘玉萍Appl. Catal. B.: CO周转频率为27173 h-1！单原子Co-N-C用于高效CO2还原

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