胡良兵ACS Energy Lett.：几十秒！具有挥发性填料固体电解质的超快烧结

提高陶瓷固态电解质 (SSE) 的性能通常依赖于加入有效的填料。然而，填料的选择通常仅限于少数高度稳定的填料，因为常规方法长期烧结往往会导致挥发性组分的严重损失。

在此，马里兰大学胡良兵教授等人开发了一种用于具有挥发性填料的SSE的超快速烧结方法。该技术使用碳材料的焦耳加热，通过快速升温和冷却（10³~10⁴K/s)，整个烧结过程可以在几十秒内完成。

作者使用Ta掺杂的Li₇La₃Zr₂O₁₂ (LLZTO) 作为模型系统，在约1600 K下仅用20秒就烧结了Li₃N/LLZTO复合SSE。一方面避免了Li₃N的挥发（在1600 K时保持液相），此外Li₃N可以填充空隙和针孔，并将晶粒润湿，形成致密的微观结构。

图1. 超快烧结方法与传统熔炉烧结示意图比较

随着Li₃N的掺入，复合SSE膜的相对密度高达95%，离子电导率为1.09×10^-3 S cm^-1，电导率为2×10^-9S cm^-1，面积电阻率 (ASR) 降低了35 Ω·cm²，临界电流密度 (CCD) 提高了2.3 mA cm^-2。

特别是，Li|Li₃N/LLZTO|Li电池分别在0.2和0.5 mA cm^-2下可以循环500和160 h，均优于Li|LLZTO|Li电池。该研究为在更广阔的空间中合理选择填料以合成高质量和高性能陶瓷SSE开辟了新途径。

图2. Li₃N/LLZTO和LLZTO SSE膜制成的对称电池的电化学性能

Ultrafast Sintering of Solid-State Electrolytes with Volatile Fillers, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01554

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