唐军旺JACS：近100%选择性！二元Au-Cu反应位点修饰的ZnO在室温下将甲烷氧化成C1氧化物

将甲烷（CH₄）直接有效地氧化为甲醇和相关的液态含氧化合物为可持续化学工业提供了一条有希望的途径，但是由于甲烷活化和过度氧化之间的难以控制，这仍然是一个持续的挑战。

基于此，英国伦敦大学学院唐军旺教授（通讯作者）等人报道了一种具有高度分散的双Au和Cu物种作为助催化剂的ZnO共催化剂，其能够在环境温度下使用O₂作为氧化剂，以高效和选择性地光催化甲烷转化为甲醇和单碳（C₁）含氧化合物。

通过实验测试发现，优化后的Au_0.2Cu_0.15-ZnO光催化剂催化甲烷转化为C1氧化产物（CH₃OH、CH₃OOH和HCHO）的产率高达11225 μmol·g^-1·h^-1，并具有约100%的选择性，这是目前已报道的最高值。

此外，在365 nm处产生14.1%的表观量子产率（AQY），远高于之前报道的将甲烷转化为含氧化合物的最佳光催化剂。

通过原位光照射XPS和EPR光谱探索了这种优异光催化的原因，表明Au和CuO_x分别有效地充当空穴和电子受体，以协同促进电荷分离。原位EPR和NBT光降解结果所示，CuO_x进一步加速O₂还原以生成^•OOH，同时Au助催化剂极大地促进了H₂O氧化成•OH，进而促进了CH₄活化并抑制了过氧化。

同位素测量表明O₂是生成含氧化合物的唯一氧源，而H₂O作为CH₄活化的促进剂。该工作拓宽了二元助催化剂在同时提高活性和调节选择性方面的设计和理解，以实现高选择性光催化甲烷转化为高附加值化学品。

Binary Au-Cu Reaction Sites Decorated ZnO for Selective Methane Oxidation to C1 Oxygenates with Nearly 100% Selectivity at Room Temperature. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c09141.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c09141.

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唐军旺JACS：近100%选择性！二元Au-Cu反应位点修饰的ZnO在室温下将甲烷氧化成C1氧化物

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