中科大穆杨/王功名ACS Catal.: 表面非共价相互作用调节CO2的电化学质子化行为

CO₂的电还原能够减轻温室效应并同时生产增值燃料。因为CO₂热力学稳定，所以用单电子直接活化CO₂通常需要在中性pH值下需要极高的过电位。通过电子修饰(EM)和非共价相互作用(NCI)或溶液成分(LC)的局部浓度改变局部微环境的策略在CO₂还原中的应用引起了越来越多的关注，但提高CO₂还原催化剂的活性和选择性仍然是一个挑战。

基于此，中国科学技术大学穆杨和王功名等发现SnO上表面吸附的羟基(OH_ad)可通过非共价相互作用(NCIs)促进CO₂还原为甲酸盐。带有键合羟基的SnO纳米片在-1.06 V的电压下实现了90.5%的高法拉第效率和61.8 mA cm^-2的部分电流密度，用于甲酸盐生产，这大大优于原始材料的性能。

理论分析表明，OH_ad引入的NCI可以促进SnO(001)表面上的CO₂吸附、活化和有效地质子化为甲酸盐。此外，O_ad增强氢物质吸附以保持OH_ad引入的NCI的连续性。

重要的是，OH_ad引入的NCI被证明是一种通用策略，可用于促进包括SnO、CuO、Bi₂O₃和TiO₂在内的一系列金属氧化物的CO₂氢化。这项研究为CO₂还原及其他方面的合理催化剂设计提供了分子水平的见解。

Tailoring the Electrochemical Protonation Behavior of CO₂ by Tuning Surface Noncovalent Interactions. ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c03652

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中科大穆杨/王功名ACS Catal.: 表面非共价相互作用调节CO2的电化学质子化行为

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