吴晓东/许晶晶/刘美男AFM：超低浓度（0.1 M）耐高压宽温电解液

高压锂金属电池（LMBs）被认为是下一代高能量密度存储设备，可应用于电动汽车、太空探索、海底作业和电网规模存储等广泛领域。不幸的是，它们的实际应用受到商业碳酸酯电解液的一些缺陷限制，包括易燃性、低氧化稳定性、窄温度工作窗口和锂枝晶生长。

中国科学技术大学吴晓东、许晶晶、江西省纳米技术研究院刘美男等通过将二氟（草酸根）硼酸锂（LiDFOB）溶解在N-甲基-N-甲氧基乙基-吡咯烷双（三氟甲基磺酰）亚胺（[MEMP][TFSI]）离子液体（IL）和1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙醚（HFE）中，制备了一种新型超低浓度电解液（ULCE，0.1 m）。

图1 溶剂化结构和电极表面化学示意图

选择 LiDFOB 作为锂盐是因为它具有良好的热稳定性，对铝集流体具有良好的钝化能力，并且有利于产生低阻抗的SEI；而[MEMP][TFSI] IL溶剂具有不燃性、良好的电化学稳定性、低熔点和高沸点；此外，HFE稀释剂具有低粘度和低熔点的优势。

因此，这种先进的ULCE具有令人印象深刻的优点，包括低成本、不易燃、宽工作温度（-100 至 +70 °C）和高电化学窗口（5.75 V）。同时，由于MEMP+ 阳离子的阳离子屏蔽和DFOB-和TFSI-阴离子优先分解形成的坚固固体电解质界面的综合作用，它有助于抑制锂枝晶的生长。

图2 半电池性能

研究显示，ULCE在Li/Cu电池中表现出约99%的高平均 CE，在Li/Li对称电池中也表现出稳定的循环。此外，值得注意的是，采用ULCE的 LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ (NCM622)/Li电池在4.5 V的高电压和-60至70 °C的宽温度范围内表现出出色的性能。这项工作揭示了Li⁺溶剂化结构和电极/电解质界面调制的设计，并为设计用于低成本、高安全性和宽温LMBs的先进电解液提供了一种有前景的策略。

图3 NMC622/Li电池性能

Advanced Ultralow-Concentration Electrolyte for Wide-Temperature and High-Voltage Li-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112598

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吴晓东/许晶晶/刘美男AFM：超低浓度（0.1 M）耐高压宽温电解液

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