阿尔伯塔大学王晓磊Nano Lett.: O/N共掺杂碳微花实现高效锌金属负极

锌金属负极在廉价和安全的储能装置方面显示出巨大的希望。然而，在高放电深度（DOD）下调节高效的锌电镀/剥离仍然具有挑战性。

在此，加拿大阿尔伯塔大学王晓磊等人在DFT计算的指导下，通过合理的单体选择和可控的聚酰亚胺组装和热解合理制备了三种杂原子掺杂碳微/纳米结构（碳花、碳盘和碳球），并探索了它们作为锌金属电池和超级电容器主体材料的可行性。

DFT 计算表明，在O/N掺杂剂中，醚（C-O）、羧基（-O-C=O-）和吡咯N基团有利于Zn的异相成核。此外，借助微尺度3D分层结构、微晶石墨层和亲锌杂原子掺杂剂，花形碳（碳花）主体可以引导Zn以异质外延模式成核和生长，从而提供具有高库仑效率（CE）和长寿命的水平电镀。

图1. DFT计算结果

电化学测试表明，电流密度为0.5~10 mA cm^-2时，基于碳花主体的Zn/Cu半电池获得了最高的CE（97~99%），且在对称锌电池中获得了长寿命（2000 h）和高倍率性能（20 mA cm^-2）。作为概念验证，作者将以碳花为主体的锌负极与三种用于锌基能源器件的正极材料相耦合。

结果显示，与基于无主体锌负极的相应器件相比，前者在高DOD条件下具有更出色的动力学性能、更长的寿命及100%的CE。由于具有廉价、可扩展和高效的特性，该碳花主体材料具有用于实用的锌金属能源设备的潜力，同时，这项工作为构建锌金属以外的实用金属负极的3D层次化富碳微/纳米主体材料打开了大门。

图2. 锌金属基全电池的电化学性能

Efficient Zn Metal Anode Enabled by O,N-Codoped Carbon Microflowers, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04709

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