麦吉尔大学Joule综述：迈向高能锰基无序岩盐锂离子正极

高容量无序岩盐（DRX）正极的最新发展为低成本和高能量锂离子电池带来了新的机遇。特别是，以Mn作为主要氧化还原活性过渡金属（TM）的Mn基DRX材料表现出最有前途的性能，其容量和比能量超过了更成熟的正极材料。然而，其仍存在重大挑战，如有限的循环动力学，容量保持率差和活性材料负载量低。

在此，加拿大麦吉尔大学Jinhyuk Lee等人总结了当前对Mn-DRX材料的工作原理（锂扩散、氧化还原机制）、失效机制（O损失、化学机械降解）、合成和加工（固态、机械化学）、微观结构和性能的基本理解。此外，作者将常见碳负载量的Mn-DRX正极的实际能量密度与更传统的正极进行比较，以评估Mn-DRX 在其商业应用中的当前局限性和潜力。作者强调了在设计Mn-DRX的本体成分时同时考虑动力学特性、氧化还原和失效机制的重要性。

此外，讨论了形成大二次颗粒以提高电极密度和循环寿命的必要性。最后，讨论了当前电解液与各种 Mn-DRX化合物的不相容性，这是开发用于锂离子电池的实用Mn-DRX正极必须解决的问题。

图1. DRX结构及相关的成本效益和可持续性评估

基于对Mn-DRX性能的理解，作者分享了对它们未来发展的看法。在本体成分工程方面：i）努力优化0-TM渗透以获得更快的动力学，ii）通过F取代来调整氧化还原机制以避免与0-TM渗透策略发生冲突，iii）掺杂多氧化还原（多电子）TM以提高Mn-DRX的电子导电性；

微结构工程方面：i）避免粉状颗粒形态以提高正极密度从而提高体积能量密度，ii）形成由较小的初级颗粒（d＜500 nm）组成的球形二级颗粒（d＞10 μm）以增加电极密度和循环寿命，iii）通过减少导电碳或粘结剂含量提高活性材料的含量和实际负载以及设计轻薄正极；

电解液优化方面：i）扩大电压窗口（盐包溶剂型电解液或电解液添加剂）将有利于最大限度地延长循环寿命，ii）探索不同溶剂和共溶剂对Mn-DRX的影响，iii）深入研究不同电解液（电解液盐、溶剂和添加剂的不同组合）对Mn-DRX的影响。

图2. 高能量和长循环寿命Mn-DRX正极的策略

Toward high-energy Mn-based disordered-rocksalt Li-ion cathodes, Joule 2021. DOI: 10.1016/j.joule.2021.11.005

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