崔屹教授AEM: 用于固态电池的可扩展、超薄、耐高温固体聚合物电解质

与传统锂离子电池相比，全固态电池（ASSB）因高能量密度、良好的热稳定性和安全运行等优点而表现出巨大的潜力。在各种固态电解质中，固体聚合物电解质（SPE）因其薄、低密度和良好的可制造性而成为一种有吸引力的选择。然而，在实际电流密度或高温下工作对超薄SPE仍然具有挑战性，这限制了SPE电池的运行条件。

在此，美国斯坦福大学崔屹教授等人制备了一种用于ASSB的新型可扩展、超薄和耐高温SPE薄膜，由电纺聚丙烯腈（PAN）基体和聚环氧乙烷（PEO）/Li盐离子导体（LiTFSI）组成。PAN基体可通过静电纺丝制备，然后进行压延。

压延PAN膜具有4个主要功能：

1）静电纺丝和压延相结合的技术是一种制备聚合物膜的简便、可扩展且易于制造的方法，且静电纺丝可以通过选择多种聚合物化学物质来提供可调节的化学功能；

2）压延使PAN膜具有更高的体积百分比和模量从而确保超薄和致密的SPEs（厚度薄至5 µm），这是迄今为止报道的最薄SSE之一；

3）压延后的致密PAN膜大大增加了PAN纤维与锂电极之间的界面接触面积，可形成富含Li₃N和LiF的SPE/Li界面且促进锂电池的稳定循环；

4）该PAN膜具有之前从未报道过的高热稳定性。

图1. 超薄SPE的制备流程及形态表征

此外，通过将PEO/LiTFSI渗透到20 µm PAN膜基体中可得到超薄的PAN-PEO/LiTFSI SPE。得益于PAN膜的高机械强度及其稳定的SPE|Li界面，对称Li-Li电池在0.5 mA cm^-2下可提供超过300小时的循环能力，仅用5 µm厚度的PAN-PEO/LiTFSI SPE组装的ASSB在0.3 C及60 °C条件下可稳定循环300次。作者研究了PAN的独特性能，并首次将其应用于高温电池领域，充分体现了该工作的新颖性。

该设计将电池运行温度扩展到120和150°C，可分别实现500次（C/2倍率）和100次（2C倍率）的稳定循环。这项研究为制备超薄、安全、能量密度高、耐高温、寿命长的SPE提供了一种有效的方法，也为用于高温工作器件的高性能SPE设计提供了指导。

图2. 基于该SPE的ASSB的热稳定性

Scalable, Ultrathin, and High-Temperature-Resistant Solid Polymer Electrolytes for Energy-Dense Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103720

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