华科郭新EnSM: 不可燃准固态电解质助力4.5 V高压NCM811电池！

用于锂金属电池（LMB）的准固态电解质综合了液态和固态电解质的优点，包括提高的离子电导率和电极界面润湿性等。然而，准固体电解质通常表现出有限的氧化稳定性，高压下正极易被氧化分解，导致CEI生长、体相和表面相变、正极开裂和过渡金属（TM）溶解等，显著破坏正极界面并降低循环寿命。

为此，华中科技大学郭新教授等人在阻燃磷酸三乙酯（TEP）溶剂的辅助下，基于聚合物醋酸乙烯酯（PVAC）的柔性链和三甘醇二丙烯酸酯（TEGDA）的刚性骨架共聚制备了一种不易燃的准固体电解质。TEGDA的刚性为准固体电解质提供了基本的物理支撑和优异的机械性能，而PVAC的柔韧性则带来了高离子电导率和良好的界面相容性。

因此，该电解质同时具有高离子电导率（1.02 mS/cm）、高锂离子迁移数（0.65）、较宽的电化学窗口（5.2 V）等优势及刚柔并济的机械性能。此外，该电解质还可以捕获具有极性分子相互作用的磷酸盐溶剂，从而削弱Li⁺-溶剂相互作用同时促进Li⁺-阴离子相互作用，在两个电极上产生更多的阴离子衍生SEI/CEI保护层。

图1. 准固体电解质的物理化学性质

因此，该准固态电解质不仅可以抑制界面副反应、正极材料的不可逆相变、应力腐蚀开裂和TM离子在正极侧的溶解，还可以实现高度可逆的锂金属沉积与剥离，从而降低负极的粉化程度。

电化学测试表明，使用该准固态电解质可将高镍正极NCM811的充电截止电压从4.3V提高到4.5V，且实现了高达224.7 mAh/g的超高可逆比容量。同时，准固态电池可实现超长的循环寿命和良好的安全运行，平均库仑效率>99.6%，500次循环后容量保持率约为81.2%。这项研究强调了电极-电解质相互作用的关键作用，并概括了未来发展高能量密度LMB的有希望的电解质方法。

图2. NCM811||Li准固态电池在室温下的电化学性能

Nonflammable Quasi-Solid Electrolyte for Energy-Dense and Long-Cycling Lithium Metal Batteries with High-Voltage Ni-Rich Layered Cathodes, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.045

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