南开刘胜AFM：吸附型添加剂助力Li/Li电池稳定运行4000小时！

锂金属电极由于其低电化学势和超高理论容量而被认为是提高下一代二次电池能量密度的绝佳选择。然而，锂电极在循环过程中存在库仑效率（CE）差和锂沉积不均匀的问题，严重限制了其应用。

南开大学刘胜等介绍了一种实用的阴离子表面活性剂全氟(2-甲基-3-氧杂己酸)铵(APFA)作为电解液添加剂来调节锂的沉积行为。

图1 a)空白和b)含APFA的电解液中带负电锂电极表面的电场（红色曲线）和锂离子分布

与循环过程中用于增强SEI的牺牲添加剂不同，全氟(2-甲基-3-氧杂己酸)阴离子(PFA⁻)主要在一定的电位范围内吸附在Li表面。在没有特异性吸附的情况下，离子不能穿透到内亥姆霍兹平面(IHP)，而只有溶剂分子可以接近IHP，在锂电极的还原过程中，外亥姆霍兹平面(OHP)中的锂离子在长程静电力的作用下会被还原而沉积在电极上。当IHP中发生PFA⁻阴离子的特定吸附时，过量的锂离子将进入OHP，以部分抵消这些特定吸附阴离子提供的多余电荷。

此外，研究显示，这些PFA⁻阴离子的特定吸附会导致分散层电位(ψ1)的负移，根据ψ1效应，ψ1的负移和致密层中Li⁺浓度的增加表明Li⁺的阴极动力学加速。结果，可以在ψ1效应下获得致密且均匀的锂沉积形态。因此，APFA 可提高锂电极的稳定性。

图2 对称电池性能

研究显示，可以在ψ1效应下获得致密且均匀的锂沉积形态，采用含APFA的电解液的Li/Li对称电池可以运行超过4000小时，并具有出色的稳定性和低极化。

此外，基于APFA的Li/Li₄Ti₅O₁₂全电池也显示出延长的循环寿命，经过500圈循环后可保持160 mAh g⁻¹的容量和高CE。这项工作为制造用于高能量密度二次电池的稳定锂负极提供了一种简便且有前景的策略。

图3 全电池性能

Specific Adsorption Reinforced Interface Enabling Stable Lithium Metal Electrode. Advanced Functional Materials 2022. DOI：10.1002/adfm.202112005

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南开刘胜AFM：吸附型添加剂助力Li/Li电池稳定运行4000小时！

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