西交宋江选AM：梯度氢键粘结剂实现2 Ah硅基软包电池，每次循环衰减0.028%！

具有高理论容量的硅（Si）被认为是锂离子电池（LIB）先进负极材料。然而Si的巨大体积变化(≈400%) 对Li⁺嵌入/脱嵌会产生不良应力，导致电极严重粉化和结构坍塌。因此，非常需要低成本和工业兼容的方法来制备先进的硅基负极。

在此，西安交通大学宋江选教授等人通过将单宁酸 (TA) 结合到聚（丙烯酸-co-2-羟乙基丙烯酸酯）（PAH）共聚物上，设计了一种用于硅基负极的梯度氢键聚合物粘结剂 (PAHT)，其中氢键能在很宽的范围内调节（-2.88~-10.04 kcal mol^-1）。

当Si颗粒膨胀时，梯度氢键粘结剂通过从最弱到最强的分级氢键的连续解离赋予有效的能量/应力耗散，这可以避免传统粘结剂由于缺乏梯度能量耗散而反复出现的突然结构断裂。

图1. PAHT粘结剂中梯度H键的演变

因此，这种策略对于提高电化学性能和延长硅基负极的寿命以及稳定活性材料和电极结构都是有利的。作者进一步展示了使用PAHT粘结剂的具有前所未有高容量保持率的2 Ah NCM/Si-C软包电池，在700次循环后具有令人印象深刻的80.2% 容量保持率（0.028%衰减/循环），使其在实际应用中更有前景。

此外，作者通过温度相关的IR、¹H NMR和有限元模拟揭示了梯度氢键的演化过程和能量耗散机理。这项工作为理解合金型高容量负极的机械行为提供了见解，为设计用于下一代LIB的新型功能粘结剂铺平了道路。

图2. Si基负极和2 Ah软包电池的电化学性能

Gradient H-Bonding Binder Enables Stable High-Areal-Capacity Si-Based Anodes in Pouch Cells, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202104416

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