郑奇峰/赵经纬ACS Energy Letters：多合一添加剂助力4.6V高压锂离子电池！

提高充电电压可以极大地提高基于三元正极的锂离子电池（LIBs）的能量密度。但严重的寄生反应和高电压下的快速容量衰减带来了挑战，特别是对于富镍正极。

图1. 用于高压锂离子电池的电解液添加剂设计

华南师范大学郑奇峰、Yu Ying、广州天赐材料科技有限公司赵经纬等通过将各种有用的功能整合到一个单一的分子中，合理地设计、合成了一类新的五元环磷酰胺（CPA），并将其作为高压锂离子电池（LIBs）的电解液添加剂，以克服长期以来严重的寄生反应和快速容量衰减的难题。

综合实验和理论研究表明，具有不对称胺基（-NR₁R₂）的CPA添加剂不仅可以有效清除电解液中有害的HF和H₂O，而且还可以进行开环聚合，在正极表面产生高致密、薄而坚固的聚合物CEI层，从而大大抑制了电解液的分解、过渡金属离子的溶出以及高压下正极的结构破坏。

图2. 高电压Gr||NMC111扣式电池的电化学性能

受益于上述优势，所获得的含有不对称CPA添加剂的电解液显著改善了高压Gr||NMC扣式和袋装电池（高达4.6V）的循环稳定性和库伦效率。

因此，这项工作证明了将各种有用的功能整合到一个单一的添加剂中的有效性，并提供了关于不对称分子在稳定正极-电解质界面中的重要作用的基本认识，这为促进高能量密度的高压LIB的发展提供了一个简单而高效的电解液添加剂设计策略。

图3. CEI表征

Molecular Design of Asymmetric Cyclophosphamide as Electrolyte Additive for High-Voltage Lithium-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00504

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